铁基氧载体与氢气的还原反应机理辨识

摘要

本文使用化学吸附仪研究溶胶-凝胶法制备的Fe2O3/Al2O3氧载体与H2的反应机理。首先在化学吸附仪上进行氧载体与H2在不同升温速率下的程序升温还原(TPR)实验，计算氧载体转化率X，并结合热力学平衡计算软件HSC Chemistry辨识不同转化率区间的主导性反应方程式；进而利用热分析动力学的积分法和双外推法研究各部分的反应机理。研究结果表明，在转化率X为0~0.5区间内氧载体与H2的反应可用二级化学反应速率方程来描述，反应机理函数表达式为G(X)=(1-X)-1-1，而在X为0.5~1的区间内的还原反应可用成核-核生长模型来描述，反应机理函数表示为G(X)=[-ln(1-X)]2/5。