炭化活化条件对Cu/AC表面Cu价态及其催化降解苯酚的影响

摘要

采用前体浸渍法研制了生物质基载铜活性炭催化剂(Cu/AC),利用N2-吸附脱附、X射线光电子能谱等技术对Cu/AC性质进行了表征,在固定床反应器中研究了不同炭化活化条件所得Cu/AC催化湿式氧化降解苯酚性能.结果表明:Cu/AC表面Cu物种以Cu2+和(Cu++Cu0)共存.随着制备Cu/AC炭化温度的升高,炭化过程中产生更多的挥发分,促进Cu2+还原为Cu+和Cu0,(Cu++Cu0)含量增大,Cu/AC降解苯酚催化活性逐渐升高;随着炭化时间延长,(Cu++Cu0)含量下降,Cu2O、CuO较好地并入载体使晶格氧含量增加,催化活性先升高后下降;随着活化温度升高和活化时间延长,Cu/AC比表面积达到1096.1m2/g并有大量微孔生成,大量含氧官能团分解将炭化过程中还原生成的(Cu++Cu0)氧化为Cu2+,晶格氧含量增加,催化活性随着活化温度的升高而升高,随着活化时间的延长先升高后下降.催化湿式氧化降解苯酚过程中,Cu/AC具有良好的稳定性和低的Cu离子浸出浓度.Cu/AC的最优制备条件为炭化温度800℃,炭化时间2h,活化温度880℃,活化时间为2h,所得Cu/AC在反应8.5h时实现98.5％的苯酚转化率和91.1％的COD转化率.