具有规则排列催化活性基团的二维分子空间材料的研究

摘要

层状纳米空间材料是一种二维分子空间材料，它具有稳定有序的层结构，以及层间距的可调节性。这为功能性无机或有机分子的插入以及进行一系列可控制的化学反应提供了可能。功能性无机或有机分子可以以单分子层或双分子层的形态存在于层状纳米空间中，这是在宏观空间中不可能得到的，从而可形成全新性能的有机-无机复合材料。在催化化学、电化学、材料化学、生物化学等领域，这种新型的二维分子空间材料正得到越来越多的关注。然而，现有的层状材料所具有的不可改变的层空间结构和缺少功能性，使得很难在其层空间内进行多步可控分子反应以及影响分子的反应过程，进而根据使用目的设计材料的性能。 本研究在本课题组制备的两种新型的具有规则排列氨苯基和氨丙基的层状有机硅石基础上(ATMS-DS和APhTMS-DS)，选取4-吡啶甲酸为另一反应物，合成了一种新型的具有规则排列吡啶分子的二维分子空间材料(PAPS和PAPhS)，在经过嫁接反应后，PAPS和PAPhS二维空间被成功的保存下来。在此基础上，以上述四种具有规则基团排列的二维空间材料出发，对其二维分子空间场内的化学反应过程进行了详细的研究。 我们研究了带有规则氨基和吡啶基的层状化合物的催化性能，通过Knoevenagelcondensation反应，这类带有规则催化反应活性点的二维分子空间化合物(PAPS，PAPhS和APhTMS-DS)的催化性能得到了验证。然而在苯甲醛衍生物与丙二腈的Knoevenagelcondensation反应中，ATMS-DS没有表现出催化活性。另外，本应高活性的2-氯苯甲醛与丙二腈反应却得到较低的产率。这些表明具有规则排列催化活性基团的二维分子空间化合物，由于其特殊的化学结构和几何结构，影响了催化的过程。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1传统层状化合物概论

1.1.1 传统层状化合物研究进展

1.1.2 传统层状化合物分类

1.1.3 传统层状化合物的性质

1.1.4 传统层状化合物的制备方法

1.1.5 传统层状化合物的优点及不足

1.2新型具有规则排列官能团的层状材料的研究进展

1.2.1 新型具有规则排列羧基的层状材料合成及其二维分子空间中可控分子反应研究

1.2.2新型具有规则排列双键的层状材料的合成及其二维分子空间中可控分子反应研究

1.3论文选题依据、目的及意义

1.3.1 选题依据

1.3.2 选题的目的及意义

1.4本论文主要研究内容

第二章 新型具有规则排列吡啶基团的二维分子空间材料的制备与表征

2.1引言

2.2实验原料与仪器

2.2.1 实验原料

2.2.2 实验仪器

2.3实验的测试方法

2.4具有规则排列吡啶基团的层状材料的制备及表征

2.4.1 实验内容

2.4.2 分析测试结果讨论

2.5本章小节

第三章 二维分子空间材料催化性能研究

3.1引言

3.2实验原料与仪器

3.2.1 实验原料

3.2.2 实验仪器

3.3实验的测试方法

3.4实验内容

3.5实验结果分析

3.5.1以PAPS为催化剂，苯甲醛与丙二腈不同时间的反应速率

3.5.2四种催化剂催化性能与结果讨论

3.6本章小节

第四章 新型二维分子空间内金属配合物研究的初步探索

4.1引言

4.2本课题要解决的问题

4.3实验原料与仪器

4.3.1实验原料

4.3.2实验仪器

4.4实验测试与分析测试方法

4.5层状化合物ATMS-DS与CoCl2-6H2O反应的尝试

4.4.1实验内容

4.4.2实验结果讨论

4.6本章小结

第五章 结论

参考文献

作者在攻读硕士学位期间公开发表的论文及申请的专利

作者在攻读硕士学位期间参与的项目

致 谢