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双功能催化剂

双功能催化剂的相关文献在1988年到2023年内共计749篇,主要集中在化学工业、化学、石油、天然气工业 等领域,其中期刊论文255篇、会议论文36篇、专利文献2034079篇;相关期刊100种,包括石油化工、石油炼制与化工、石油学报(石油加工)等; 相关会议31种,包括中国化工学会2017年石油化工学术年会 、第十二届全国工业催化技术及应用年会、中国化学会第17届反应性高分子学术研讨会等;双功能催化剂的相关文献由1994位作者贡献,包括毛东森、吴伟、吕小兵等。

双功能催化剂—发文量

期刊论文>

论文:255 占比:0.01%

会议论文>

论文:36 占比:0.00%

专利文献>

论文:2034079 占比:99.99%

总计:2034370篇

双功能催化剂—发文趋势图

双功能催化剂

-研究学者

  • 毛东森
  • 吴伟
  • 吕小兵
  • 卢冠忠
  • 任伟民
  • 白雪峰
  • 郑小明
  • 于万金
  • 房鼎业
  • 楼辉
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利文献

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    • 于瑞; 华子乐; 黄健
    • 摘要: 由酸性分子筛负载金属元素制备的双功能催化剂具有良好的烷烃异构化催化性能,被广泛应用于烷烃加氢异构化领域。除金属活性、Br?nsted酸密度与强度、分子筛孔道结构等基本性质外,双功能催化剂中金属位与酸中心的协同性也是影响烷烃异构化催化性能的关键因素。综述了双功能催化剂设计开发的最新进展,介绍了正构烷烃加氢异构化的反应机理和理想的催化转化过程,系统论述了催化剂金属位-酸中心双位点协同性对催化性能的影响,总结了金属位-酸中心高度协同的双功能催化剂的设计与制备现状,并对其发展前景进行了展望。
    • 杨洋; 孙娜; 王雪; 王钰佳; 王海彦
    • 摘要: 通过碱处理方法制备了具有不同结构和酸性的梯度孔Hβ分子筛,采用XRD、SEM、N_(2)物理吸附和NH_(3)‐TPD表征方法对碱处理前后分子筛进行表征。以梯度孔Hβ分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备Ru‐Hβ双功能催化剂,并在固定床反应器上进行苯加氢烷基化反应活性以及稳定性评价。结果表明,经适量浓度碱处理后,提高了Hβ分子筛的介孔占比,有利于提高加氢烷基化活性以及稳定性。在氢气压力为2 MPa、反应温度为210°C、体积空速为1 h^(-1)的条件下,Ru质量分数为0.2%时(以梯度孔Hβ分子筛质量为基准),与梯度孔Hβ组成的双功能催化剂可实现有效、稳定运行,苯的转化率达到54.32%,环己基苯选择性达到71.47%,催化剂稳定性在280 h内无明显下降。
    • 韩孝琴; 左佳昌; 温丹璐; 袁友珠
    • 摘要: 作为重要的有机化工原料,近些年来随着聚酯行业的高速发展,对二甲苯(PX)需求量逐年增高.目前,PX主要通过传统的石油路线生产,例如石脑油催化重整、甲苯歧化和C_(8)芳烃异构化,这些路线的后续精馏能耗较高.甲醇作为碳源与甲苯烷基化制备PX有效提高了目标产物的选择性,且已实现工业化.然而,由于甲醇生成甲氧基烷基化物种的能垒较高,使反应温度较高,促进了甲醇制烯烃(MTO)副反应的进行,降低了甲醇利用率;且由于积炭的形成,催化剂容易失活.合成气是非石油基资源如煤炭、天然气和生物质等利用的重要平台,在转化为醇类、烯烃以及芳烃路径中将经过甲氧基中间体,因此,本文研发以合成气代替甲醇与甲苯烷基化制备PX的催化剂和催化过程.基于本课题组关于CO_(2)加氢耦合甲苯烷基化制PX的研究基础,本文将ZnZrO_(x)(ZZO)与ZSM-5(Z5)混合制得双功能催化剂,用于合成气转化耦合甲苯烷基化制PX.研究结果表明,通过优化催化剂的组成和烷基化反应条件,调控CO加氢反应和甲苯烷基化反应的匹配性,在甲苯转化率为10.3%时,可获得64.8%的二甲苯选择性(不计水煤气变换反应),其中PX占81.8%,气态烃副产物的选择性为10.9%;在相同条件下采用甲醇为烷基化试剂时,二甲苯选择性仅38.5%,其中PX占38.8%,此时气态烃副产物的选择性达26.2%.同位素效应实验结果表明,二甲苯中新增甲基来自于合成气,而非甲苯的歧化反应.催化剂构效研究结果表明,PX的选择性与分子筛孔径、酸性强度以及Brönsted酸性位点有关;原位红外结果也证实了该反应呈现逆同位素效应(k_(H2)/k_(D2)=0.92),表明反应中甲酸盐物种(HCOO*)加氢可能是反应的决速步骤.与传统的甲醇甲苯烷基化路径相比,采用来源广泛和成本较低的合成气与甲苯进行烷基化反应的温度(340°C)更低,有效避免了MTO副反应的发生,同时,该催化剂可在100 h内保持良好稳定性.综上,本工作结果为高效制备高值芳烃PX提供了新思路.
    • 俞瑞; 彭云贵
    • 摘要: 双功能手性氢键催化剂是不对称催化领域中极为活跃的方向,具有稳定、经济、来源广泛、低毒性等诸多优点,是一类优秀的仿酶催化剂,近数十年来一直是催化领域的热点,在医药、农业、生物等多个领域的科学研究和工业生产上都有广泛的应用。手性羧酸在自然界中广泛存在,其衍生的催化剂能作为传统氢键催化剂与手性磷酸之间的补充。因此,开发含有羧酸结构的新型双功能手性氢键催化剂在研究和应用上都极具前景。
    • 刘朝鹏; 倪友明; 胡忠攀; 傅怡; 房旭东; 蒋齐可; 陈之旸; 朱文良; 刘中民
    • 摘要: 烯烃是重要的化工原料,目前主要通过石油催化裂化得到.随着石油资源的消耗以及人们对烯烃需求的日益增长,开发非石油路线制取烯烃势在必行.合成气可以从煤、天然气和生物质等获得,由合成气作为重要的C1平台分子一步制取烯烃(STO)的过程受到了广泛关注.将合成气制甲醇/二甲醚的金属催化剂与甲醇制烯烃的分子筛催化剂耦合得到的混合双功能催化剂,可以使合成气高选择性地转化为烯烃.其中,ZnO/ZrO_(2)金属氧化物催化剂被广泛应于合成气的活化,然而,该金属氧化物结构对混合双功能催化剂上合成气制烯烃反应的影响尚不明确.本文合成了单斜相ZrO_(2)(m-ZrO_(2))和四方相ZrO_(2)(t-ZrO_(2)),并负载ZnO制成催化剂,再将其与SAPO-34分子筛物理混合得到混合双功能催化剂,用于合成气制烯烃反应中.在较优化的条件下,ZnO/m-ZrO_(2)与SAPO-34分子筛组成的双功能催化剂CO转化率为27.9%,低碳烯烃选择性高达80.5%,性能明显优于ZnO/t-ZrO_(2)+SAPO-34双功能催化剂.为研究ZrO_(2)晶相对催化合成气制烯烃反应性能的影响,对ZnO/ZrO_(2)进行红外光谱表征.结果表明,ZnO/m-ZrO_(2)较ZnO/t-ZrO_(2)具有更多的表面羟基和更多的路易斯酸性位点.金属氧化物表面的路易酸主要与催化剂表面不饱和的金属离子有关,而且Zr基催化剂表面羟基有助于缺陷氧的形成,因此,ZnO/m-ZrO_(2)催化剂表面应该具有更高浓度的氧缺陷位.光电子能谱进一步证明了ZnO/m-ZrO_(2)表面有更高浓度的氧缺陷位.另外,Zr基催化剂上表面羟基还有利于CO与其形成羧酸盐物种,在623-673 K条件下的CO原位吸附的红外光谱表明,ZnO/m-ZrO_(2)催化剂上CO吸附的浓度及其表面羧酸盐浓度均明显高于ZnO/t-ZrO_(2)催化剂,这与ZnO/m-ZrO_(2)表现出更好的催化合成气转化性能一致.为了探究该催化剂体系上合成气制烯烃的反应路径,分别对两种晶相的ZnO/ZrO_(2)和相应的双功能催化剂进行了原位红外监测.与CO红外漫反射相比,合成气氛围下金属氧化表面除了存在吸附态的CO和甲酸盐物种,还存在表面甲氧基物种,后者是合成气制甲醇/二甲醚过程重要的中间物种.对合成气制烯烃过程中分子筛上的停留物种进行分析,结果发现,停留物种中含有多甲基苯、多甲基萘等甲醇制烯烃过程中的烃池物种.另外,合成气氛围下双功能催化剂甲氧基信号峰明显弱于金属氧化物表面甲氧基的信号强度,表明STO过程应该是合成气制甲醇/二甲醚与甲醇制烯烃的串联过程.综上所述,在STO反应中,相较于ZnO/t-ZrO_(2)催化剂,ZnO/m-ZrO_(2)催化剂具有更高浓度的表面羟基物种、路易斯酸密度和表面氧缺陷位,从而有利于羧酸盐及甲氧基中间物种的形成,进而提高了混合双功能催化剂催化STO反应性能.
    • 于晴; 王诗怡; 王梦茹; 牟效玲; 林荣和; 丁云杰
    • 摘要: 聚氯乙烯是世界上产量最大的通用塑料,在日常生活的诸多领域具有广泛应用.按照原料来源划分,聚氯乙烯的工业生产方法主要有基于煤炭的电石法和基于石油的“平衡法”.我国有丰富的煤炭资源,因此,电石乙炔法是合成聚氯乙烯的主要途径.该方法采用乙炔与氯化氢在活性炭担载氯化汞催化剂上进行氢氯化反应得到聚氯乙烯的单体氯乙烯.然而,由于汞催化剂的挥发性以及毒性,开发汞替代催化剂迫在眉睫.乙炔与二氯乙烷耦合反应是将煤炭与石油资源共同利用来制备聚氯乙烯的一条极具吸引力的途径.相对于研究相对成熟的氢氯化反应,目前耦合反应的研究较少,所开发的催化剂活性与氢氯化体系相比仍有数量级的差距,反应机制仍存在较大争议.争议的焦点在于:二氯乙烷是通过先裂解产生氯化氢,后者再与乙炔发生氢氯化反应,还是二氯乙烷活化后直接与乙炔进行耦合反应.本文报道了一种通过结合预氧化-热裂解的新方法用于制备高活性、高稳定性氮化碳基催化剂,并且将其应用到二氯乙烷裂解反应中,获得较好的活性.表征结果表明,通过改变预氧化温度能够调控不同氮物种缺陷的分布,并发现较高的吡啶氮含量更有利于提高催化剂催化催化裂解反应的活性.进一步添加金属组分(金、铂和钌)修饰上述氮化碳催化剂构建了一系列M/C_(3)N_(4)/AC(M=Au,Pt,Ru)双金属催化剂.结合多种表征技术、稳态反应性能测试以及动力学研究发现,金属组分主要以氯化物的形式单原子分散在载体上,且金属的存在造成两种反应物分子在金属位点上的竞争吸附,因此催化剂在强化氢氯化反应的同时,也减弱了脱氯化氢反应性能,其催化耦合反应总体性能呈现如下趋势:Au/C_(3)N_(4)/AC>Pt/C_(3)N_(4)/AC>Ru/C_(3)N_(4)/AC.基于上述结论,通过装填C_(3)N_(4)/AC和单原子催化剂Au/C3N4/AC的串联反应器,实现了耦合反应的过程强化.综上可见,二氯乙烷脱氯化氢反应是乙炔与二氯乙烷耦合反应的必要步骤,未来催化剂的设计需要考虑到乙炔与二氯乙烷的活化需要不同的活性位点.
    • 杨世诚; 朱万胜; 马书启; 薛晓晓; 张玉龙; 孙琦
    • 摘要: 将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO_(2)、ZrO_(2)、HfO_(2))分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气吸附性能对金属氧化物催化剂和双功能催化剂催化CO加氢性能的影响。结果表明,双功能催化剂可以直接催化合成气制芳烃。金属氧化物表面氧空位浓度、氧空位电子性质和金属氧化物的H/C比(CO和H_(2)吸附量之比)共同决定着金属氧化物表面中间体产物的种类。ZrO_(2)表面的碳氢氧(CH_(x)O^(*))中间体产物有利于Zr/HZ获得芳烃高选择性(71.15%),而TiO_(2)和HfO_(2)中的CH_(3)^(*)则导致Ti/HZ和Hf/HZ的催化产物CH_(4)选择性较高。
    • 宁昕; 吕宏安
    • 摘要: 综述合成气一步法制低碳烯烃工艺及催化剂的研究进展,总结一步法制低碳烯烃的不同种类催化剂,包括铁基催化剂、钴基催化剂和双功能OX-ZEO金属氧化物-分子筛催化剂。对催化剂活性组分、载体、助剂等的相互作用关系进行分析,介绍目前两项最新完成的工业侧线试验结果。
    • 王铃(摘译)
    • 摘要: 最近通过生物质生产丙烯酸酯的技术前景可期,因为创业公司Lakril技术公司获得了明尼苏达大学Paul Dauenhauer实验室的技术许可。Dauenhauer发明的催化剂是世界上第一个让乳酸脱水反应生成丙烯酸产率大于90%的催化剂。以往催化反应通常只有50%~60%的产率,产率太低,无法成为石油基合成丙烯酸(通过氧化丙烯完成)的经济可行的替代方法。
    • 陈宏彬; 叶雅倩; 陈鑫智; 张利利; 刘国学; 王素清; 丁良鑫
    • 摘要: 随着全球人口数量快速增长和科技不断进步,对能源需求逐步增加,但化石能源日渐枯竭,同时环境问题日趋严重.因此,亟需开发新型、绿色、高效的能源以及能源装置,以保障清洁能源的可持续利用.锂-氧电池因其能量密度高、环境友好等优点受到了人们的广泛关注,并被认为是替代锂离子电池的新储能系统之一.然而,对于锂-氧电池仍需解决诸如能量密度低于理论值、倍率性能差和循环寿命短等难题.开发高效稳定的氧电极催化剂是解决上述问题的关键手段之一.在众多潜在的过渡金属氧化物催化剂中,四氧化三钴因其地壳丰度高、成本低和性能优异等优点成为研究热点.本文采用静电纺丝技术,结合热处理技术,成功制备了中空四氧化三钴纳米球镶嵌的多孔碳纳米纤维复合催化剂(H-Co_(3)O_(4)-CNFs),系统地研究了其氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的电催化性能,以及作为锂-氧电池正极催化剂的电化学性能.结果表明,在碱性电解质中,H-Co_(3)O_(4)-CNFs具有较好的ORR/OER活性,展现出较好的双功能催化性能.H-Co_(3)O_(4)-CNFs作为锂-氧电池的氧电极催化剂材料,在100 mA g^(‒1)电流密度下的过电位为1.35 V,电池的放电比容量达到6134 mAh g^(‒1);当电流密度增加至800 mA g^(‒1)时,放电比容量仍能保持68.5%.在充放电电流密度为100 mA g^(‒1),限制容量为500 mAh g‒1的条件下,电池能保持150圈的稳定循环.H-Co3O4-CNFs催化剂较好的催化性能可归因于:(1)氮掺杂的多孔碳纤维具有良好的导电性和快速的电子传输能力;(2)多孔结构增大了电解液和催化剂活性位点的接触面积,并为放电产物过氧化锂的形成和分解提供了场所.另外,其良好的循环性能得益于裸露的Co_(3)O_(4)和嵌入纤维中的Co_(3)O_(4)形成的两种独立活性位点,这使其在ORR和OER过程中均有可用的催化活性位点,并在放电和充电过程中交替发挥作用.综上,本文研究结果为高效氧电极催化剂的设计提供了新思路。
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