耦合反应

摘要： 无机金属碳酸盐是一类具有高附价值和地球储量丰富的矿物质资源,且碳酸盐热分解是制备金属氧化物的主要途径。但是,该类反应通常需要在高温、氧气气氛下焙烧获得,从而造成大量二氧化碳排放,与其相关的碳排放总量超过了全国工业碳排放的50%。为了解决这一问题,无机金属碳酸盐加氢热分解逐渐引起关注。本文首先介绍了碳酸盐加氢热分解的研究进展,进一步结合本文作者课题组近期关于电解水制氢和碳酸盐加氢还原的最新成果,提出电解水制氢耦合碳酸盐还原的观点,其有望成为制备金属氧化物的新型技术路线,对我国重排放过程工业的减排增效具有借鉴意义。

摘要： 生物质醇/醛是一类重要的生物基平台化合物,通过催化氧化重整可将其进一步转化为高值含氧化学品或燃料.太阳能驱动的光电催化技术是实现生物质醇/醛氧化最为绿色高效的途径之一.与传统光电解水制氢相比,利用生物质醇/醛氧化来替代阳极析氧过程不仅可以提高阳极产物的附加值,同时可以提升太阳能到氢能的转化效率.因此,光电解水制氢耦合生物质醇/醛氧化对绿氢提效降本和高值化学品合成具有重要意义.本文综合评述了光电解水制氢耦合生物质醇/醛的氧化反应机理,总结了目前光电催化技术在生物质醇/醛氧化方面的研究进展,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望.

摘要： 以氢燃料电池低温启动过程模拟为依据,设计微反应器的氢氧催化反应,对氢空混气催化过程状态进行分析。氢燃料电池的低温启动问题体现在:在冰点以下环境中,电池内部的液态水发生冻结,造成启动缓慢甚至启动失败。文中提出了一种新的思路,通过气体流动过程分析反应情况,调节反应中氢空参数,考察上述参数对反应过程和反应效率的影响,用研究数据验证反应状态下的效应分析,对耦合效应中氢空混气状态进行实验验证,研究了低温下的热量供给规律,为耦合效应中氢空混气状态提供数据验证,为氢安全管理提供技术基础。

摘要： 近日,中国科学院大连化学物理研究所的研究团队发现引入CO可以提升轻质烷烃芳构化反应制芳烃的选择性,并基于表征手段揭示反应过程中的重要中间体即甲基取代的环戊烯酮,提出耦合反应机制。相关研究成果发表于《化学·催化》杂志。

摘要： 借助可再生能源获取电能分解水制得的氢气,将CO_(2)转化为大宗化学品和液体燃料,不仅能实现温室气体的减排,而且有助于解决对化石燃料的过度依赖以及可再生能源的存储等问题.目前,实现CO_(2)转化工业应用的最大障碍之一是缺乏高效稳定的催化剂.此外,将CO_(2)分子转化为更高附加值的C_(2+)(含有两个或两个以上碳原子的烃)产物比转化为简单的碳一分子产品更加困难.本文系统介绍了本课题组开发的CO_(2)加氢制甲醇、低碳烯烃、芳烃以及汽油与航空煤油馏分烃等高效多相催化剂的设计与合成思路,通过理论计算与实验研究相结合,深入探讨了这些催化剂的结构-性能关系、活性位点的性质和反应机制.期望进一步推动CO_(2)加氢制大宗化学品和液体燃料的多相催化剂的基础研究和工业应用.对于CO_(2)加氢制甲醇,传统催化剂面临活性不高、逆水煤气变换反应使得选择性偏低、副产物水易导致纳米颗粒烧结失活等问题,以高铜含量碱修饰水滑石材料为前驱体,创制了纳米限域结构铜基催化剂,在5000吨/年CO_(2)制甲醇装置上完成了该催化剂的工业测试;由于氧化铟(In_(2)O_(3))催化剂具有更高的甲醇选择性,近年来备受研究者广泛关注,本课题组研究表明In_(2)O_(3)在CO_(2)加氢反应中对晶相和暴露面的结构敏感性,并创制了一种主要暴露(104)面的六方相材料,当反应温度为360°C时仍有利于甲醇合成.基于反应耦合策略,在多功能催化剂上可以将CO_(2)加氢制甲醇与甲醇制烃类反应耦合,或者将RWGS与费托合成以及烯烃异构/环化/芳构反应耦合,由此可实现CO_(2)加氢直接合成各种C_(2+)产品.多功能催化剂开发过程中也面临着与CO_(2)加氢制甲醇反应类似的问题,但反应网络更加复杂.本文阐明了不同功能组分的结构与物化性质以及不同组分的耦合方式对催化剂上CO_(2)加氢反应性能的影响规律与影响机制,并揭示了不同耦合反应的中间物种的演化与反应机制.另外,对该领域未来重要的研究方向与各类催化剂的工业应用前景也进行了讨论,以期为更高效催化剂的开发提供新的思路和策略,并加深对CO_(2)加氢反应网络的理解.

摘要： 根据我国化石能源赋存现状和煤化工产业发展需要,甲醇制烯烃或芳烃等高附加值化学品研究受到越来越多的关注。其中,由于甲醇反应的放热特性与含碳化合物反应的吸热特性,甲醇与各类含碳化合物共进料制高附加值化学品也逐渐成为研究的热点。本文综述了近年来国内外甲醇与含碳化合物共进料制高附加值化学品的相关研究进展,分别介绍了甲醇与C_(1)分子(CO,CO_(2)和CH_(4))、C_(2)^(+)分子、生物质等共进料制高附加值化学品的技术。相对于单一含碳化合物反应,甲醇耦合共进料在反应过程中由于体系物种浓度和反应温度等的变化,使得深入研究各过程反应机理具有重要意义。在此基础上,开发新的反应工艺及与之匹配的多功能催化剂,有利于扩展原料来源、丰富产品链,并提高反应原子利用率,将成为未来研究甲醇耦合共进料制高附加值化学品的重要方向。

摘要： 合成在水相反应中具有高活性、易分离、能重复使用的催化剂具有重要的研究意义.我们首先通过部分离子交换的方式,合成了同时具有亲疏水阴离子、具有两亲性的聚离子液体共聚物.该共聚物中咪唑基团提供卡宾配体,进一步与Pd(OAc)2通过络合作用形成稳定的聚合物交联网络,将金属催化剂稳定地固定在网络内部,形成固载Pd(OAc)2的纳米催化剂.该催化剂具有两亲性,有助于在水相中富集反应底物,有效催化水中Suzuki耦合反应.更为重要的是,该催化剂具有良好的催化稳定性,循环使用10次,其催化活性没有明显降低.这种基于聚离子液体固载催化剂的合成方法为环境友好型催化剂的设计和水中绿色反应的发展提供了重要的途径.

摘要： 为研究下吸式固定床气化炉内多相反应流场对气化过程的影响,基于Fluent软件,建立欧拉-拉格朗日模型追踪秸秆颗粒运动,P1模型模拟气化过程的辐射传热过程,同时耦合化学反应,对下吸式秸秆气化炉气化特性进行了分析.结果表明:燃料系数0.26,秸秆颗粒粒径13 mm,在距离燃烧器底部出口 4.85 m处,秸秆挥发分开始与气化剂发生燃烧反应,气化炉中心位置处的火焰温度升高,随后随着挥发分燃烧耗尽温度逐渐下降.秸秆颗粒粒径从10 mm增加到30 mm时,产生的H2、CO和CH4可燃气摩尔分数逐渐降低,但差距不大;颗粒粒径为40 mm时会出现秸秆颗粒未完全燃烧现象,导致可燃气体产量严重下降,气化炉内的温度分布不稳定.

摘要： 丙烷脱氢制丙烯为吸热反应,同时伴随氢气的生成,而CO2加氢制低碳烯烃为放热反应,因此,将这两个反应耦合,可打破单一反应在热力学和动力学上的平衡限制,提高丙烯的产率.在此基础上进一步探究了不同晶型分子筛(HZSM-5、SAPO-34和Al-SBA-16)对丙烷与CO2耦合制丙烯反应性能的影响.通过XRD、SEM、NH3-TPD、N2吸附-脱附、TG等手段对不同晶型分子筛的性质进行表征,并在固定床反应器上考察了三种分子筛在丙烷和二氧化碳耦合制丙烯反应中的催化性能.实验结果表明,HZSM-5分子筛弱酸位点含量较高、比表面积大,且展现出优异的催化性能.当丙烷与CO2的体积比为1:4,反应压力为0.1 MPa,反应温度为580°C,催化剂用量为0.2 g,空速为6000 mL/(gcat·h)时,丙烷转化率为10.5％,CO2转化率为3.0％,丙烯选择性为38.4％、产率为4.0％.

摘要： 文章以“铁的转化”为例,介绍基于价-类-耦合反应的思维方式在元素及其化合物学习中的应用.在元素化学知识学习过程中,建立价-类二维认识模型的转化观,以耦合作用为载体,引导学生利用化学热力学理论理解复杂化学反应中的耦合反应,帮助学生建立分析复杂反应的热力学模型,发展学生的模型认知素养.

摘要： 传统的化学合成方法存在着较大的缺陷,传统方法繁琐、耗时耗能且耗原材料.Zn-Co双金属氰催化剂是一类新型的可用于二氧化碳共聚合成聚碳酸酯的较为可行的非均相催化剂.称取一定摩尔比的ZnC12和K3Co(CN)6为反应物,通过行星式球磨机合成了Zn-Co双金属氰化物(DMC)催化剂,并用其催化CO2和环氧环己烧(CHO)的耦合反应的.通过IR、XRD、NMR、SEM和热重分析等手段对催化剂与加成产物(PPC)的结构进行了检测.研究成果表明,采用Zn-Co双金属(DMC)催化剂能够提高共聚产物的产量和物化性能.

摘要： 聚丁二酸乙二酯（PESu）具有优良的物理化学性能，且可完全生物降解为CO2和H2O。合成PESu的方法主要有：醇酸缩合聚合法、丁二酸和环氧乙烷开环聚合法、丁二酸二甲酯和乙二醇酯交换聚合法。本文首次研究了β-二酮酯金属配合物催化碳酸乙烯酯（EC）和丁二酸二甲酯（DMSu）耦合反应合成PESu同时联产碳酸二甲酯（DMC）的新工艺。该反应的原料EC和DS可由生物法得到，可避免石油资源的制约。

摘要： 土壤中含有多种复杂组分(如有机质、铁锰矿物等)及多个反应过程(如吸附解吸、氧化还原等),两者共同控制着土壤中的元素循环和污染物环境行为.其中,土壤有机质具有结构复杂性、化学官能团不均一性、在土壤环境中与矿物的动态反应性等特性,影响着土壤反应特性和重金属的环境行为;铁锰矿物则对环境中典型的阴离子污染物(如As、Cr)和阳离子污染物(如Cu、Pb)均有很强的反应能力,其动力学反应取决于矿物特性和具体的环境条件.

摘要： 在技术与信息时代，土壤学科面临全局性挑战：土攘资源价值定位和不同时间尺度研究的整合。土壤学的研究符合生态系统功能研究的需求，人类健康研究需求，传输过程研究需求，界面研究需求，耦合反应过程研究需求，数据研究等多方面的需求。而多学科合作对土壤学是机遇，并对教育方面问题进行了研究。

摘要： 本文研究了在不同的碱金属卤化物作催化作用下，一锅法转化CO2、甘油和环氧丙烷(PO)合成甘油碳酸酯(GC)、1,2-丙二醇(PG)和碳酸丙烯酯(PC)的耦合反应。对此耦合反应，KI表现出非常好的催化活性。详细考察了反应温度、CO2压力、反应时间、催化剂量、以及PO与甘油的比值对转化率和产率的影响因素。反应物甘油和产物PG在反应过程中起到助催化作用，促进耦合体系中的关键步骤。

摘要： 综述了近年来以甲醇和二氧化碳为原料合成碳酸二甲酯催化体系的研究进展,着重从反应机理的层面归纳了直接合成催化体系、耦合反应体系、新型反应环境体系的发展进程,并对本合成路线今后的研究方向进行了展望。

摘要： 使用CaO(40 mol％)-CaCl2(60 mol％)渣系研究了在不存在其他氧化剂情况下铁水的同时脱P脱S反应。在1300°C的实验条件下，使用本渣系进行脱P和脱S的动力学条件很好，铁水中P和S的含量可以很快地达到平衡。研究发现P和S之间存在着很强的耦合作用，在前6min的反应时间内，约48％被脱除的S是通过与P的耦合反应完成。

摘要： 微通道反应技术作为目前全球化工行业中具有颠覆意义的创新技术,国内尚处于研发阶段.微反应化工技术在实现化工安全性、绿色环保、高效、低成本等方面具有重大意义.重点对偶氮染料的微通道反应已获成功的案例进行了详细分析和解读.而偶氮染料的重氮化反应和偶合反应的基本原理及工艺参数，微通道连续化生产和传统生产工艺应当是相同的。

摘要： 微通道反应技术作为目前全球化工行业中具有颠覆意义的创新技术,国内尚处于研发阶段.微反应化工技术在实现化工安全性、绿色环保、高效、低成本等方面具有重大意义.重点对偶氮染料的微通道反应已获成功的案例进行了详细分析和解读.而偶氮染料的重氮化反应和偶合反应的基本原理及工艺参数，微通道连续化生产和传统生产工艺应当是相同的。

摘要： 微通道反应技术作为目前全球化工行业中具有颠覆意义的创新技术,国内尚处于研发阶段.微反应化工技术在实现化工安全性、绿色环保、高效、低成本等方面具有重大意义.重点对偶氮染料的微通道反应已获成功的案例进行了详细分析和解读.而偶氮染料的重氮化反应和偶合反应的基本原理及工艺参数，微通道连续化生产和传统生产工艺应当是相同的。

摘要： 本发明公开了耦合核酸扩增反应、核酸侵入反应及纳米颗粒显色反应的封闭式可视化核酸检测新方法。本发明的检测方法包括1）靶核酸扩增和信号转化阶段，将靶核酸序列进一步扩增并将对靶核酸的检测转化为对发卡探针片段的检测；2）纳米探针杂交阶段，在扩增反应结束后，在相应的条件下特殊纳米探针将产生聚集或分散的现象,利用该现象可实现对靶核酸的区分检测。利用本发明检测方法，能够对核酸靶序列进行检测，并且由于核酸侵入反应具有很高的特异性，可以实现对侵入位点附近的单个碱基差异的核酸序列进行区分检测，因此，该发明不仅可以应用于对模板的检测还可应用于对仅有单碱基区分的SNP分型以及基因突变中。

摘要： 本发明公开了一种CFD与人体热反应模型的耦合系统及耦合方法，其中，系统包括：人体热反应模型，利用人体－服装－环境参数模拟人体各区块在不同环境条件下热生理反应的变化；数值假人在嵌入计算流体动力学分析CFD后用于计算人体与环境之间的换热量；人体热生理参数预测模块，用于通过人体热反应模型和数值假人进行耦合。该系统不仅关注人整体的热反应，也关注人体各部位的热反应变化情况，解决了高温环境下人体热生理参数的实时预测的需求，为人员热生理参数预测提供理论依据，最终达到保护人员安全的目的。

摘要： 一种甲醇耦合的烷烃催化转化反应的耦合效应评价方法，用于测定甲醇及其脱水转化反应产物对烷烃催化转化的耦合效应；主要过程是：通过质量流量计来控制不同流速载气流过含有烷烃或甲醇饱和发生器而携带出原料蒸汽，将蒸汽以脉冲方式进入反应器，获得不同接触时间条件下甲醇耦合烷烃催化转化的反应转化率和烷烃单独催化转化的反应转化率，并根据甲醇耦合烷烃催化转化的反应转化率和烷烃单独催化转化的反应转化率分别计算出上述两种催化转化的反应速率，甲醇耦合烷烃催化转化的反应速率与烷烃单独催化转化的反应速率之比为甲醇耦合的烷烃催化转化反应的耦合效应。

摘要： 本发明公开了耦合核酸扩增反应、核酸侵入反应及纳米颗粒显色反应的封闭式可视化核酸检测新方法。本发明的检测方法包括1）靶核酸扩增和信号转化阶段，将靶核酸序列进一步扩增并将对靶核酸的检测转化为对发卡探针片段的检测；2）纳米探针杂交阶段，在扩增反应结束后，在相应的条件下特殊纳米探针将产生聚集或分散的现象,利用该现象可实现对靶核酸的区分检测。利用本发明检测方法，能够对核酸靶序列进行检测，并且由于核酸侵入反应具有很高的特异性，可以实现对侵入位点附近的单个碱基差异的核酸序列进行区分检测，因此，该发明不仅可以应用于对模板的检测还可应用于对仅有单碱基区分的SNP分型以及基因突变中。

摘要： 本发明公开了一种CFD与人体热反应模型的耦合系统及耦合方法，其中，系统包括：人体热反应模型，利用人体－服装－环境参数模拟人体各区块在不同环境条件下热生理反应的变化；数值假人在嵌入计算流体动力学分析CFD后用于计算人体与环境之间的换热量；人体热生理参数预测模块，用于通过人体热反应模型和数值假人进行耦合。该系统不仅关注人整体的热反应，也关注人体各部位的热反应变化情况，解决了高温环境下人体热生理参数的实时预测的需求，为人员热生理参数预测提供理论依据，最终达到保护人员安全的目的。

摘要： 本发明公开了一种出汗暖体假人与人体热反应模型的耦合系统及耦合方法，其中，系统包括：人体热反应模型，用于根据人体‑服装‑环境之间的热交换量得到人体各区段的皮肤温度和出汗量；出汗暖体假人，用于调节皮肤温度与出汗量，并且测量人体与环境之间换热量，以为人体热反应模型提供人体‑服装‑环境之间的热交换量；人体热生理参数预测模块，用于通过出汗暖体假人与人体热反应模型的耦合得到人体热生理参数。该系统可以使假人能根据环境的变化进行主动调节，比传统的假人只用服装热阻和湿阻表征服装防护性能更符合实际情况，满足防护装备测试及研发的需求。

摘要： 一种甲醇耦合的烷烃催化转化反应的耦合效应评价方法，用于测定甲醇及其脱水转化反应产物对烷烃催化转化的耦合效应；主要过程是：通过质量流量计来控制不同流速载气流过含有烷烃或甲醇饱和发生器而携带出原料蒸汽，将蒸汽以脉冲方式进入反应器，获得不同接触时间条件下甲醇耦合烷烃催化转化的反应转化率和烷烃单独催化转化的反应转化率，并根据甲醇耦合烷烃催化转化的反应转化率和烷烃单独催化转化的反应转化率分别计算出上述两种催化转化的反应速率，甲醇耦合烷烃催化转化的反应速率与烷烃单独催化转化的反应速率之比为甲醇耦合的烷烃催化转化反应的耦合效应。

摘要： 本发明涉及一种高效紧凑强吸热/放热反应耦合用螺旋式反应器，包括如下步骤：a.制备螺旋式不锈钢管；b.将螺旋式不锈钢管和法兰焊接连接；c.在多孔螺旋管前端设计流体分配装置；d.在不锈钢管内装填第一反应催化剂，第一原料气经入口通入不锈钢管内，经下出口排出；e.螺旋式不锈钢管外壁和反应器壳体组成第二反应腔体，内部填充第二催化剂；f.第二原料气通过侧入口通入第二反应腔体，催化燃烧放热快速通过螺旋式不锈钢管传递给催化剂，尾气经侧出口排出。本发明通过反应腔体交错分布，具有催化剂受热均匀、响应时间快、催化剂传质时间长、体积小、结构紧凑等优势，在工业中具有极大的应用价值。

摘要： 本发明公开了移动床反应器及适用于热量耦合或反应耦合的反应方法，涉及反应器技术领域。移动床反应器包括反应器壳体，反应器壳体内自上而下交替设置有多个混合区和多个反应区，每个混合区均包括混料腔体和与在混料腔体内用于连通相邻两个反应区上的催化剂床层的催化剂输送管路，混料腔体对应的反应器壳体上设置有原料进料口。适用于热量耦合和/或反应耦合的反应方法采用上述移动床反应器进行反应，将原料分为多个部分进料，能够使反应温度更加平稳，可以避免各种换热单元；该移动床反应器相对于单一原料进料反应，耦合反应可以得到强化，能够进一步提高反应效率，提升产品收率。

摘要： 本发明提出一种逆流整体式催化燃烧与吸热反应耦合的反应系统，所使用的整体式催化燃烧‑吸热反应耦合反应器呈竖向的柱形体，其底端处设有可燃气体入口，顶部设有原料气入口，柱形体内整体式催化燃烧固定反应床与吸热反应床均呈环形柱状，两者的环层以交替套叠方式形成套层耦合结构；可燃气体经第二换热器预热至催化燃烧反应温度后，进入整体式催化燃烧固定反应床环层燃烧并加热吸热反应床环层，其燃烧尾气返回第二换热器作为热源冷却后排出；所述原料气经第一换热器预热后进入吸热反应床环层进行反应，其气态反应产物经吸热反应床的产物出口返回第一换热器作为热源冷却后输入收集装置储存；本发明能够将低浓度可燃气体治理与吸热反应相互结合。