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多相催化

多相催化的相关文献在1981年到2022年内共计731篇,主要集中在化学、化学工业、废物处理与综合利用 等领域,其中期刊论文416篇、会议论文43篇、专利文献207407篇;相关期刊155种,包括石油化工、广东化工、工业催化等; 相关会议34种,包括第六届全国环境化学学术大会、第二届化学反应工程大会、中国化学会第三届全国热分析动力学与热动力学学术会议暨江苏省第三届热分析技术研讨会等;多相催化的相关文献由1819位作者贡献,包括K·J·米勒-恩格尔、M·迪特勒、J·佩佐尔特等。

多相催化—发文量

期刊论文>

论文:416 占比:0.20%

会议论文>

论文:43 占比:0.02%

专利文献>

论文:207407 占比:99.78%

总计:207866篇

多相催化—发文趋势图

多相催化

-研究学者

  • K·J·米勒-恩格尔
  • M·迪特勒
  • J·佩佐尔特
  • 郑育元
  • 郭宗英
  • 陈航宁
  • H·阿诺尔德
  • 丁云杰
  • 刘旦初
  • 汪国军
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利文献

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    • 周新全; 张露云; 席爽; 汪佳; 陈朱琦
    • 摘要: 选取多个前期研究中具有不同氧化机制且氧化能力较强的多相过硫酸盐催化体系,以垃圾填埋场渗滤液经过膜生物反应器(MBR)处理后的出水为处理对象,首先比较了各多相过硫酸盐催化体系对渗滤液MBR出水中难降解有机污染的矿化能力,随后通过三维荧光光谱分析渗滤液MBR出水中难降解的溶解性有机质(DOM)在各个反应体系中的氧化转化规律。研究发现各个反应体系对渗滤液MBR出水中总有机碳(TOC)的削减效率顺序为CuMg@Fe_(3)O_(4)/PMS>Ca-OMS-2/PMS>3C-Co_(9)S_(8)/PMS>CuCo@ZnO/PMS。此外,各反应体系中的DOM均能快速转化,自由基氧化机制(HO·/SO^(-)_(4)·)具有较强的氧化能力,一方面可以快速氧化大分子有机污染物,另一方面易受复杂水质条件影响,无法对氧化产物持续高效氧化。1O2和电子转移氧化机制氧化能力较为温和,对大分子有机污染物质的氧化转化速率较慢,但更具有持久性。
    • 陈辉; 张博; 梁宵; 邹晓新
    • 摘要: 贵金属广泛用于多相催化研究,对于诸多具有重要科学意义和工业应用价值的化学反应展现出优异的催化活性和选择性.引入轻合金元素(如C,H,B和N),可以调控贵金属的晶体结构和电子性质,是进一步提高贵金属催化性能的重要策略.与传统的金属合金催化剂相比,这种轻元素合金化的催化剂具有一些独特性:(1)轻元素由于原子尺寸很小,容易溶于金属晶格的间隙位点;(2)一些轻元素(如C,N和S)的电负性与金属的差别很大,能够在相邻原子间引起较大的电荷转移;(3)轻元素-金属合金中的电子相互作用主要由金属的d轨道和轻元素的sp轨道杂化主导,这与金属合金中的d-d轨道杂化显著不同.这些独特性为贵金属原子结构和电子结构的调控以及催化性能的优化带来了更多的可能性.轻合金元素研究的主要瓶颈在于其原子尺寸小、分布不均匀、难以直接观察和精准控制,从而限制了对活性提升机制和构效关系的研究.近几十年来,纳米合成技术和材料表征技术的长足发展使得轻合金元素改性的催化剂研究渐入佳境.此外,计算化学在结构分析和催化应用中的日趋成熟为揭示轻合金元素对贵金属晶体结构、电子结构和催化性质的调控作用提供了有力工具.本文综述了引入轻合金元素改性的贵金属催化剂在不同催化应用中的主要研究进展,总结了贵金属催化性能的主要影响因素(包括轻合金元素的种类、位置、浓度和有序度等),阐述了轻合金原子如何影响催化反应性能,介绍了轻元素的实验引入策略以及揭示轻元素合金效应的实验表征和理论研究方法.重点讨论了不同轻合金原子改性的贵金属基催化剂在催化反应中的广泛应用,并试图建立其结构特征与催化性能之间的密切联系.总的来说,轻合金原子的活性调控作用主要表现在以下几个方面:(1)晶相转变:轻元素的引入能够改变金属原子的堆积模式,产生有利于催化反应的晶相结构;(2)电荷转移:轻元素和母体金属的电负性差异能够导致电荷重新分布,影响金属的电子结构;(3)应力效应:轻元素的引入会导致金属晶格膨胀,产生拉伸应力,引起电子结构变化;(4)配体效应:轻元素的sp轨道和金属的d轨道杂化,引起d带中心下移,降低表面吸附性质;(5)集团效应:轻元素的引入能够孤立金属原子,产生特定的表面金属位点,有利于促进催化反应;(6)次表面化学:在氢相关的催化反应中,次表面的间隙轻元素能够阻止氢的渗入,抑制活性衰减或不利的副反应发生.最后,本文对于当前该领域存在的挑战和未来的发展前景进行了分析,以期促进该合金体系的合成、理解和催化应用,内容包括:(1)开发更精确可控的轻元素掺入策略;(2)合理阐明轻合金元素与宏观催化性能之间的关系;(3)发展新型的轻元素改性催化剂;(4)扩展轻元素改性催化剂的催化应用范围.
    • 吴晓雪; 齐妍妍; 王盈懿; 王丽; 涂高美; 傅仰河; 陈德利; 朱伟东; 张富民
    • 摘要: 本工作以生物质壳聚糖作为牺牲模板,乙酰丙酮钒为金属钒源,ZnCl_(2)为造孔剂,采用高温热解结合酸洗的策略制备出一种钒氮共掺杂多孔碳(V-N-C)催化剂。表征结果表明,V-N-C催化剂的比表面积高达1470 m^(2)·g^(-1),孔容为1.06 cm^(3)·g^(-1),质量分数为0.19%的钒物种可能以单原子VN_(x)形式高度分散在载体上。在苄胺氧化偶联合成亚胺的反应中,V-N-C表现出高催化性能,底物苄胺的转化率和产物亚胺的选择性均为99%,性能明显优于均相VO(acac)_(2)和多相V_(2)O_(5)催化剂。此外V-N-C催化剂连续重复使用9次也未出现任何活性衰减的问题,且对一系列含有不同官能团的底物也具有优良的普适性。机理研究表明,苄胺和氧气首先分别在催化剂VN_(x)和缺陷位点活化成苄基亚胺和H_(2)O_(2)中间体,然后苄基亚胺与苄胺缩合脱NH_(3)生成目标产物亚胺。
    • 吴静航; 陈臣举; 梁杰; 张春雷
    • 摘要: 胺类化合物是一类重要的化工原料和中间体,在农药、医药、染料、高分子聚合物等领域有着广泛的应用。通过羰基化合物(醛或酮类)的还原胺化来制备胺类化合物是当前的研究热点。研究表明,贵金属基和非贵金属基的多相和均相催化剂均能够高效催化醛或酮类的还原胺化反应。本文对近年来羰基化合物直接还原胺化(或一锅法)合成伯胺的研究现状进行了综述,包括还原胺化反应、催化剂、反应条件、底物适用范围和催化作用机制等,其中重点阐述了直接还原胺化催化剂的研究进展。文章指出:通常多相催化剂具有活性高以及可重复使用等优点,而均相催化剂的优势在于催化效率高,伯胺选择性高;另一方面,以Pd、Rh、Ru等为代表的贵金属催化剂催化性能优异,但价格昂贵,因此可采用Co、Ni等性能同样优异但价格相对低廉的非贵金属催化剂以降低成本。文中提出,催化效率高、反应条件温和、普适性高的羰基化合物还原胺化催化剂应成为未来重点研究方向。
    • 王春鹏; 王哲; 毛善俊; 陈志荣; 王勇
    • 摘要: 多相催化技术在化工产业中一直发挥着重要作用,近年来也被广泛应用于燃料电池、绿色化学、纳米技术、生物技术等新兴领域.其中,金属催化剂在加氢、氧化、氢甲酰化、偶联等多种反应中表现出较高的催化效率.然而社会发展对金属催化剂的效率提出了更高的要求,针对特定反应,开发兼具高活性、高选择性和优良稳定性的理想催化剂一直是学术界和工业界的研究热点.而全面理解金属催化剂活性中心的配位结构与催化性能之间的构-效关系,将为开发先进催化剂提供更充分的理论指导.在金属催化剂中,担任活性中心的金属位点在邻近位置上通常存在一些与之直接键合的配位原子/离子,同时次邻近或更远位置的原子/离子也会以电荷传递、晶格张力等方式影响着金属中心的结构,此外周围原子呈现出的空间分布也会营造出特定的立体环境,影响着底物、中间体等与金属中心的作用,以上诸类因素都称为金属中心的配位环境.这些因素的变化会显著影响金属中心与反应物、中间体以及产物之间的相互作用,进而改变反应机理以及催化剂的性能.深入解析影响金属中心配位环境的主要因素以及金属催化剂在反应过程中的构-效关系,并在原子水平上精准调控其微纳结构,既可以深化对多相催化反应原理的理解,也可以为合理设计出新一代高活性、高选择性、高稳定性的工业催化剂提供帮助.但在很多情况下,金属催化剂活性中心结构的复杂性阻碍了人们从原子水平深入理解催化反应机制,从而使得合理设计高性能金属催化剂变得更加困难.近年来先进的表征技术大量涌现,为准确分析金属中心微纳结构和反应机理提供了诸多便利.本综述首先系统总结了金属颗粒的尺寸和形貌、载体的种类和性质、多组分合金的结构、有机配体的修饰等因素对金属中心配位环境及催化性能的影响规律;然后,详细分析了X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱、扫描透射电子显微镜等表征手段在确立金属中心配位环境方面的作用,尤其是反应工况下金属微纳结构动态变化的原位表征技术显著提升了现代催化科学在反应机理方面的认识.上述对于催化中心精细结构以及微观反应机制的认识和总结可为构建性能优异、应用广泛的新一代金属催化剂提供理论指导和借鉴.
    • 马丁
    • 摘要: 1978年,Tauster等发现TiO_(2)负载的VIII族金属高温还原后对H_(2)和CO等小分子的化学吸附能力显著降低。他们将这一特殊现象称为金属-载体强相互作用(strong metal-support interaction,SMSI)^(1)。随后几十年间,多种Pt族金属(Pt、Pd、Rh、Ni、Ir)与可还原性载体之间的强相互作用在实验方面和表面科学领域被逐渐发现。一般来讲,经典SMSI发生包含四个特征,即在高温还原后,1)金属对小分子吸附能力显著减弱或消失;2)金属颗粒被载体包覆(物质传输);3)载体向金属转移电子(电子转移);4)氧化处理后,上述三个现象均可复原(可逆性)。SMSI对催化剂的活性、选择性和稳定性均有重要影响,因此受到多相催化领域研究人员的长期关注。
    • 可望; 王婉人
    • 摘要: 使用胶体法制备Pt/SBA-15,并且在制备过程中加入高分子封端剂可以防止Pt纳米颗粒团聚和生长、促使Pt纳米颗粒进入孔道当中,并且在O_(2)气氛下煅烧,可以去除高分子封端剂,Pt/SBA-15的催化活性不受影响。对制备的Pt/SBA-15催化剂的形貌、表面化学性质、介孔结构以及催化性能进行表征与测试。透射电子显微镜结果表明:Pt纳米颗粒均匀而分散地分布于SBA-15的介孔结构之中,平均粒径为4.99 nm。X射线光电子能谱和红外光谱等数据证明煅烧后的Pt/SBA-15催化剂表面干净,PVP被成功去除。该催化剂对于肉桂醛加氢反应活性较高,但对于目标产物的选择性较差。对于CO氧化反应,反应初期速率较高,随着反应的进行反应速率逐渐下降。
    • 陈明燕; 冯新凯; 刘宇程
    • 摘要: 金属有机框架(MOFs)由于其高比表面积、结构多样且孔径可调节等性能被应用于反应催化剂。研究表明,不同的制备方法和反应条件对金属有机框架材料性能有重要影响。针对不同MOFs本体以及MOFs改性材料的催化氧化脱硫性能进行了比较,探讨了影响MOFs材料性能的因素,发现材料结构中的缺陷以及复合材料中的协同作用对催化氧化脱硫性能具有重要影响。
    • 畅通; 马瑞婧; 宋昌
    • 摘要: 本研究以三种不同结构特点的氮化硼(BN)充当载体,负载Au纳米颗粒进行苯甲醇选择性氧化反应,发现载体的结晶性、比表面积对活性相Au的尺寸具有显著影响。Au/BN_(500)的比表面积是晶化程度高的Au/BN_(600)、Au/BN_(700)催化剂的四倍以上。相较于Au/BN_(700)而言,Au/BN_(500)催化剂Au纳米颗粒具有更好的分散性以及更小的粒径(13 vs.3.2 nm),且Au/BN_(500)的活性是其他催化剂的两倍,但其催化活性在5 h以内有30%左右的流失。
    • 王美银; 任远航; 贾淳博; 李响; 叶林; 岳斌; 贺鹤勇
    • 摘要: 以磷钼酸和氯化铯为原料、三嵌段共聚物F127为模板剂制备Keggin型介孔Cs_(3)PMo_(12)O_(40)(简称m‑Cs_(3)PMo),通过X射线粉末衍射(XRD)、FT‑IR、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、N_(2)吸附-脱附测试和小角X射线散射(SAXS)对催化剂的组成、结构、形貌进行了表征。结果表明,m‑Cs_(3)PMo属于立方相晶系,具有2.5和6.0 nm的蠕虫状介孔。以m‑Cs_(3)PMo为催化剂考察其水相中D‑葡萄糖、D‑木糖和L‑阿拉伯糖差向异构化反应的催化性能,并研究了反应温度、时间和催化剂用量对D‑葡萄糖差向异构化反应的影响以及催化剂的循环使用性能,在循环使用过程中m‑Cs_(3)PMo表现出良好的稳定性。
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