提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法

摘要

本发明公开一种可提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法。该方法根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制堆芯乏燃料溶液；确定堆芯半径尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素核素配比，计算堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。选取100cm为堆芯半径尺寸；溶液高度200cm，并在堆芯径向采用厚度10cm的轻水作为反射层；选取重同位素浓度200g/L；

说明书

技术领域

本发明属于一种核反应堆堆芯设计方法，具体涉及乏燃料溶液嬗变堆的 堆芯设计方法。

背景技术

乏燃料的后处理是困惑世界核电发展的一个关键问题。目前乏燃料后处 理的方式有两种：一种是采用“一次通过”的循环方式；另一种是采取“后 处理”的循环方式。“一次通过”方式即乏燃料经过冷却、包装后作为废物 送入深地质层处置或长期贮存，其优点是费用较低，概念简单，无高纯钚产 生，核扩散风险低，但缺点是废物的放射性和毒性高，延续时间长达几百年， 没有工业运行经验。“后处理”循环方式是对乏燃料中所含的96％的有用核 燃料进行分离并回收利用，将裂变产物和次锕系元素固化后进行深地质层处 置或进行分离嬗变，这是一种闭路核燃料循环，其优点是提高铀资源利用率， 减少高放废物处置量并降低其毒性，缺点是费用较高，可产生高纯度的钚， 有核扩散的风险。

乏燃料溶液嬗变堆HSTR(Homogeneous Spent fuel Transmutation Reactor) 是应用先进乏燃料再循环技术的一种堆芯理念。HSTR是指将乏燃料中的钚、 镎、镅等长寿命锕系核素的氧化物溶于硝酸溶液中，并以此为燃料的反应堆。 其目标是焚烧钚以及嬗变镎、镅等锕系核素，并同时生产²³⁸Pu、²⁴²mAm等 同位素。如申请号为200810045716.8的“用于钚焚烧及镎-237或镅-241嬗 变的溶液堆”中国专利，就描述了这样一种乏燃料溶液嬗变堆，但是没有描 述乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。

发明内容

本发明的目的在于提供一种可提高堆芯反应性，焚烧更多钚和获得更多 嬗变产物的乏燃料溶液嬗变堆的堆芯设计方法。

本发明的技术方案如下：

一种提高乏燃料溶液嬗变堆反应性和嬗变效果的堆芯设计方法，其特征 在于：所述的设计方法具体如下：

(1)根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制堆芯 乏燃料溶液；

(2)确定堆芯半径尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重 同位素核素配比，计算堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。

其附加特征在于：

所述的堆芯乏燃料溶液由乏燃料中的²³⁷Np和Pu的氧化物溶于硝酸溶液 中混合溶液组成；²³⁷Np/Pu的比值为0.26～0.52；

所述的堆芯半径尺寸为100cm；反射层为轻水，厚度10cm；堆内燃料 溶液高度为200cm；重同位素浓度为200g/L。

所述的重同位素是作为嬗变对象的次锕系核素Np、Am、Cm和作为燃 料的Pu或U。

本发明的效果在于：本发明提出的提高乏燃料溶液嬗变堆堆芯反应性的 设计方法，能够在提高堆芯反应性的同时，焚烧更多的钚和获得更多的嬗变 产物。

附图说明

图1是不同几何堆芯有效增殖系数Keff随重同位素浓度变化的曲线图。

图2是轴向全反射堆芯有效增殖系数Keff随²³⁷Np/Pu及重同位素浓度 变化的曲线图。

图3是200cm高堆芯有效增殖系数Keff随²³⁷Np/Pu及重同位素浓度变 化的曲线图。

图4是实施例1至实施例6堆芯有效增殖系数Keff随燃耗变化的曲线 图。

具体实施方式

本发明的设计方法，具体如下：

1.根据乏燃料中钚同位素及次锕系核素的成分比例，构造配制乏燃料 溶液。

反应堆乏燃料的成分包括以下几类：

①U(铀)，占乏燃料总量的95.6％，一般进行后处理或燃料循环；

②Cs(铯)、Sr(锶)等短寿命核素，占总量的3.3％，一般经过短期贮 存即可去除放射性；

③Pu(钚)，占总量的0.9％；

④Tc(锝)，占总量的0.1％；

⑤MA(次锕系核素)，占总量的0.1％。

乏燃料的存放使短寿命核素得到了充分的瓦解，假设后处理充分 回收了U元素，则剩下的成分中Pu约占80％，长寿命的锕系元素和 裂变产物各占10％。表1、表2、表3给出了乏燃料中各成分的含量。

表1次量锕系核素成分在乏燃料中的含量

  核素   半衰期/a   质量/(kg·GWe^-1·a^-1)   乏燃料中含量(％)   ²³⁷Np   2.14×10⁶  13.0   0.052   ²⁴¹Am   433   1.6   0.0064   ^242mAm   -   0.03   0.00012   ²⁴³Am   7370   3.3   0.0132   ²⁴³Cm   0.446   0.015   0.00006   ²⁴⁴Cm   18.11   1.01   0.00404   ²⁴⁵Cm   8.53   0.04   0.00016

表2钚同位素成分在乏燃料中的含量

  同位素   Pu中含量(％)   半衰期/a   乏燃料中含量(％)   ²³⁸Pu   3.6   87.74   0.036   ²³⁹Pu   53.6   2.41×10⁴  0.536   ²⁴⁰Pu   23.7   6570   0.237   ²⁴¹Pu   11.8   14.4   0.118   ²⁴²Pu   7.3   3.76×10⁶  0.073

表3几种长寿命裂变产物在乏燃料中的含量

  核素   半衰期/a   质量/(kg·GWe^-1·a^-1)   乏燃料中含量(％)   ⁷⁹Se   6.5×10⁴  0.17   0.00068   ⁹³Zr   1.5×10⁶  23.16   0.09264   ⁹⁹Tc   2.14×10⁶  24.66   0.09864   ¹⁰⁷Pd   6.5×10⁶  7.28   0.02912   ¹²⁶Sn   10⁵  0.962   0.00385   ¹²⁹I   1.6×10⁷  5.78   0.02312   ¹³⁵Cs   3×10⁶  9.415   0.03766

在乏燃料溶液堆临界性能分析中，可以假设不同的长寿命核素之间不一 定按照固定的质量比例存在，在化学性质容许的范围内，可以对长寿命核素 的含量进行一些调整，重点考虑了长寿命锕系核素²³⁷Np和Pu的同位素。

25℃：ρ₀＝1.0012+0.3177×mol(PuO₂(NO₃)₂)+0.03096×mol(HNO₃)

T℃：ρ_T＝ρ₀×1.0125+0.000145×T-0.0005×T×ρ₀-0.003625

上式是计算硝酸铀酰轻水溶液密度的经验公式。

参考上式以及重水与轻水的密度关系，估算硝酸重水溶液的密度。

结果表明，²³⁷Np不是可以单独维持自持裂变反应的核素，需要将²³⁷Np 和Pu的混合溶液作为燃料，才能达到焚烧钚和嬗变镎的目的。燃料溶液 PuO₂(NO₃)₂的密度按公式计算，近似认为NpO₂(NO₃)₂溶液的密度计算公式与 PuO₂(NO₃)₂相同。按照表1、表2中Np和Pu的比例构造配制燃料重水溶液。

2.确定堆芯尺寸、反射层布置材料和厚度、重同位素浓度、重同位素 核素配比，计算分析HSTR堆芯在各种堆芯参数下的临界性能。

通过改变堆芯几何尺寸，分析堆芯几何对反应性的影响。计算比较在轴 向全反射条件下，不同的堆芯半径和反射层对应的热态反应性。计算中采用 的溶液重同位素浓度为20g/L，热态温度取为80℃，表4给出了部分计算结 果。

表4不同堆芯几何布置下的热态Keff

  堆芯半径，cm   反射层厚度，cm   Keff   40.0   石墨30+水10   1.12146   35.0   石墨35+水10   1.08641   40.0   石墨35+水10   1.12707   40.0   水10   0.99038   50.0   水10   1.08636   60.0   水10   1.15071   70.0   水10   1.19688

从表4可以看出，堆芯半径越大，燃烧能力越强，且有利于堆内功率展 平，增大堆芯半径减弱了堆芯中子的泄漏效应，有效地提高了反应性。

通过一定厚度的石墨反射层和轻水反射层配合使用，可以提高堆芯的反 应性。同时，石墨反射层的作用随着堆芯半径的加大而减弱，堆芯半径取 100cm时，石墨反射层的作用已不明显。所以，若仅从提高堆芯反应性角度 考虑，在堆芯径向采用10cm厚度的轻水反射层即可。

选择PuO₂(NO₃)₂重水溶液分析重同位素浓度对堆芯反应性的影响。同样 取80℃的热态温度，轴向全反射边界条件。分别计算了堆芯半径40cm、30cm 石墨+10cm轻水反射层和堆芯半径100cm、10cm轻水反射层两种堆芯的反 应性随重同位素浓度的变化，计算结果分别列于表5和表6中。

表540cm半径堆芯Keff随重同位素浓度的变化

  重同位素浓度，g/L   Keff   200   1.15108   170   1.12641   140   1.10305   110   1.08542   90   1.07604   80   1.07473   70   1.07575   60   1.07864   50   1.08645   40   1.09682   30   1.11567   20   1.13959   10   1.15167

表6100cm半径堆芯Keff随重同位素浓度的变化

  重同位素浓度，g/L   Keff   200   1.28900   170   1.26087   140   1.23221   110   1.21029   90   1.20089   80   1.20045   70   1.19989   60   1.20838   50   1.21854

图1给出了Keff随重同位素浓度变化的趋势，可以看出：尽管堆芯尺 寸和反射层相同，但反应性随重同位素浓度变化的趋势是类似的；即在重同 位素浓度较低或较高时，可以获得较大的堆芯反应性。在重同位素浓度较低 时，随着重同位素浓度的增加，慢化剂与燃料的核子比例下降很快，反应性 随之下降；当重同位素浓度达到约60～70g/L后，慢化剂与燃料的核子比例 变化平缓，而燃料含量在重同位素浓度增大过程中几乎一直保持线性增长， 所以在重同位素浓度较高时，燃料增长成为了影响反应性大小的主要因素， 即反应性随着重同位素浓度的增大而增大。

选择长寿命、高放射性毒物²³⁷Np，与Pu按照不同的比例溶于硝酸重水 溶液中，构造配制乏燃料溶液，研究不同的²³⁷Np/Pu比值对堆芯反应性的影 响。以堆芯半径100cm，轻水反射层10cm的模型为例，计算热态80℃、轴 向全反射和热态180℃、溶液高度200cm、真空边界两种情形，计算结果分 别列于表7和表8。

表7轴向全反射堆芯，燃料溶液80℃的Keff

表8200cm高度堆芯，燃料溶液180℃的Keff

对比表7和表8可以看出，使用乏燃料轻水溶液可以获得比重水溶液更 高的后备反应性。

图2和图3给出了在两种堆芯情形下，有效增殖系数Keff随²³⁷Np/Pu 比值及重同位素浓度变化的趋势。

结果表明：²³⁷Np含量增加时，Keff明显降低，且重同位素浓度增加对 Keff增大的贡献逐渐减弱。所以当²³⁷Np/Pu比值较高时，为了获得足够的后 备反应性，需要更高的重同位素浓度。另外，²³⁷Np/Pu越大，Keff出现最小 值所对应的重同位素浓度也越高，从HSTR堆芯运行安全考虑，选用的重同 位素浓度应该在Keff曲线拐点的右边，这样温度升高时，重同位素浓度降 低，反应性下降，堆芯具有负温度系数。所以当²³⁷Np/Pu较大时，为了保证 HSTR堆芯的固有安全性，同样需要更高的重同位素浓度。

为验证这一推论，仍然基于100cm半径、10cm轻水反射层的堆芯，对 比计算了更低重同位素浓度溶液(轻水和重水)作为燃料时的堆芯反应性。表 9给出了堆芯Keff的计算结果。

表9不同慢化剂类型堆芯Keff随重同位素浓度的变化

结果表明：重水溶液堆芯的keff随着慢化剂含量(相对于燃料)的增加而 增加，而轻水溶液堆芯keff随着慢化剂含量的增加而减少。其中，10g/L重 同位素浓度下，重水溶液堆芯的Keff明显大于轻水溶液堆芯。说明重同位 素浓度较低、慢化剂含量充足时，重水溶液可获得远高于轻水溶液的反应性。

为了获得可观的堆芯反应性，HSTR堆芯应选取较大的堆芯尺寸，选取 堆芯半径100cm，溶液高度200cm，并在堆芯径向采用10cm的轻水作为反 射层。为了更好的焚烧钚和嬗变镎，并考虑堆芯运行安全，在保证溶液内溶 质不析出的前提下，选取重同位素浓度200g/L；增加²³⁷Np/Pu的比值至0.26～ 0.52(乏燃料中天然比值的5～10倍)。在重同位素浓度较高时，选择轻水作 为堆芯的慢化剂，即采用乏燃料盐的轻水溶液作为HSTR堆芯的燃料溶液。

针对焚烧锕系核素的目标，选择不同的乏燃料成分，给出六种HSTR堆 芯燃料溶液的构造配制情形的实施例：

实施例1

燃料溶液内重同位素仅含有²³⁷Np和钚，²³⁷Np/Pu比值为0.26。

实施例2

燃料溶液内重同位素仅含有²³⁷Np和钚，²³⁷Np/Pu比值为0.052。

实施例3

将燃料溶液内²³⁷Np和²⁴¹Am的含量增至实施例2的5倍，其他核素含 量不变。

实施例4

将燃料溶液内²³⁷Np和²⁴¹Am的含量增至实施例2的10倍，其他核素含 量不变。

实施例5

将实施例2溶液内的钚换为等量的铀，²³⁵U的富集度取为18％。

实施例6

将²³⁵U的富集度提高为90％，其余参数同实施例5。

表10给出了实施例1至实施例6中燃料溶液的成分及各种核素的质量 含量比例。

本发明的堆芯模型中没有考虑反应性控制装置，没有考虑气泡效应和热 工水力反馈，仅针对性地分析嬗变堆的燃耗性能。计算时，假设实施例1～ 实施例6堆芯在500MW功率下，均燃耗至200天。

表11给出了实施例1至实施例6中燃耗始末锕系元素的核素质量含量比 例。

表10实施例1至实施例6中燃料溶液的成分及各种核素的质量含量比例

  核素   实施例1   实施例2   实施例3   实施例4   实施例5   实施例6   ²³⁷Np   0.035156   0.007028   0.029644   0.049589   0.007016   0.007004   ²³⁸Pu   0.004868   0.004866   0.004105   0.003433   0   0   ²³⁹Pu   0.072475   0.072444   0.061112   0.051115   0   0   ²⁴⁰Pu   0.032046   0.032032   0.027022   0.022601   0   0   ²⁴¹Pu   0.015955   0.015949   0.013454   0.011253   0   0   ²⁴²Pu   0.009871   0.009866   0.008323   0.006962   0   0   ²³⁵U   0   0   0   0   0.024286   0.121222   ²³⁸U   0   0   0   0   0.110637   0.013469   ²⁴¹Am   0   0.000865   0.003648   0.006103   0.000864   0.000862   ^242mAm   0   0.000016   0.000014   0.000011   0.000016   0.000016   ²⁴³Am   0   0.001784   0.001505   0.001259   0.001781   0.001778   ²⁴³Cm   0   0.000008   0.000007   0.000006   0.000008   0.000008   ²⁴⁴Cm   0   0.000546   0.000461   0.000385   0.000545   0.000544   ⁹⁹Tc   0   0.013332   0.011246   0.009407   0.013309   0.013286   ¹⁰⁷Pd   0   0.003936   0.003320   0.002777   0.003929   0.003922   ¹³⁵Cs   0   0.005090   0.004294   0.003591   0.005081   0.005072   H-H₂O   0.078808   0.078374   0.078439   0.078495   0.078325   0.078277   O-nat   0.728485   0.730369   0.730086   0.729842   0.730578   0.730787   N-nat   0.022336   0.023495   0.023321   0.023171   0.023624   0.023752

表2实施例1至实施例6中燃耗始末锕系元素的核素质量(g)

图1给出了实施例1至实施例6堆芯有效增殖系数Keff随燃耗的变化 情况。实施例1单纯为考察硝酸钚酰溶液嬗变²³⁷Np的能力而构造配制，计 算结果表明，即使²³⁷Np/Pu比值增大为乏燃料内参考比值(0.052)的5倍，堆 芯反应性仍足够在500MW功率下，维持200天的燃耗运行。实施例3除²³⁷Np 外，还考虑了乏燃料中²⁴¹Am等其他锕系核素。为了焚烧更多的²³⁷Np和 ²⁴¹Am，实施例4和实施例5还分别将这两种核素与Pu核素的含量比值增大 为参考值的5倍和10倍。从图中可以看出，这三种情形下的堆芯反应性， 同样可以在500MW功率下维持200天的燃耗运行。实施例5为了考察硝酸 铀酰溶液嬗变锕系核素的能力，将实施例2内的钚替换为等含量的铀，其中 ²³⁵U的富集度为18％。相对于乏燃料中钚内高达53.6％的²³⁹Pu，18％的²³⁵U 并不足以维持堆芯200天的燃耗运行。实施例6内将²³⁵U的富集度提高为 90％，堆芯即可获得充裕的后备反应性。

下面给出一个提高堆芯反应性的乏燃料溶液嬗变堆堆芯设计的实例：

将乏燃料中锕系重同位素的氧化物溶于0.2mol/L的硝酸轻水溶液中，形 成HSTR燃料溶液，重同位素浓度取200g/L。堆芯半径取100cm，不锈钢堆 芯筒体外围环以10cm厚的轻水反射层，堆内燃料溶液高度取200cm，热态 溶液温度为180℃。溶液内²³⁷Np/Pu的比值取为乏燃料中天然比值的10倍， 即0.52。Pu的同位素成分按表2构造配制。可以获得的乏燃料溶液嬗变堆 堆芯的热态Keff为1.177。