Photonics at the Frontiers: Generation of Few-cycle Light Pulses via NOPCPA and Real-time Probing of Charge Transfer in Hybrid Photovoltaics

摘要

Die schnellsten bekannten lichtinduzierten Prozesse in der Natur treten auf einer Zeitskalavon wenigen Femtosekunden (fs) oder sogar auf einigen hundert Attosekunden (as) auf. Umdiese ultraschnellen Licht-Materie-Wechelwirkungen aufzulösen und zu erforschen, sindLichtpulse von wenigen optischen Zyklen vom extrem Ultravioletten (XUV) bis hin zumInfraroten (IR) erforderlich. Deren Erzeugung stellt schon seit Jahren eine Herausforderungdar und stößt auf breites Interesse für Anwendungen in Physik, Chemie und Medizin.Im ersten Teil dieser Dissertation wird die vielversprechende Methodik der nichtkollinearenoptisch parametrischen Verstärkung gestreckter Lichtpulse (NOPCPA) für die Generierungvon „few-cycle“ Lichtpulsen im Sichtbaren (Vis) und nahen IR (NIR) mit Pulsdauern von 5-8 fs Halbwertsbreite erheblich weiterentwickelt. Grundlegende parametrische Einflüsse, wiedie Existenz einer parametrisch induzierten Phase und die Generierung von optischparametrischer Fluoreszenz (OPF), werden sowohl durch theoretische Analysen undnumerische Simulationen, als auch durch konkrete Experimente erforscht. Experimentellwerden im Rahmen dieser Arbeit „few-cycle“ Lichtpulse mit einer Pulsdauer von 7.9 fs,130 mJ Energie, bei 805 nm Zentralwellenlänge und einem sehr hohen, „seed“-Pulslimitierten Vorpuls-Kontrast von 11 und 8 Größenordnungen bei 30 ps und ca. 3 ps erzielt.Diese stellen derzeit die leistungsstärksten „few-cycle“ Lichtpulse weltweit dar und es werdendurch diese Arbeit und Kooperationen neue Experimente in der Hochfeld-Physik realisiert.Zum Einen, ist es mit dem hier beschriebenen Breitbandpulsverstärker gelungen, "quasimonoenergetische"Elektronen mit Energien mit bis zu 50 MeV zu beschleunigen. Dazu wirdder Lichtpuls zu relativistischen Intensitäten von mehreren 1019 W/cm2 in einen Helium-Gasjet fokussiert. Die Elektronen zeigen einen stark reduzierten niederenergetischenElektronenhintergrund, verglichen mit Beschleunigung durch längere Lichtpulse. ZumAnderen, wurde XUV-Licht bis zur 20. Harmonischen des generierten Lichtpulses aus demBreitbandpulsverstärker durch dessen „sub-cycle“ Wechselwirkung mit Festkörperoberflächenerzeugt. Die Erzeugung von solchen kohärenten hohen Harmonischen verspricht den Bau vonkompakteren XUV-Strahlungsquellen, die as-Pulsdauern mit hohen Photonenflüssen XUVAnrege/XUV-Abfrage Experimente kombinieren würden.Im Rahmen dieser Arbeit werden darüber hinaus neue, erweiterte Konzepte für nochbreitbandigeres NOPCPA über eine Oktave entwickelt und charakterisiert, die dieVerwendung von zwei Pumppulsen in einer NOPCPA Stufe und die Verwendung von zweiverschiedenen Pumpwellenlängen in zwei aufeinanderfolgenden NOPCPA Stufen beinhalten.Im zweiten Teil dieser Dissertation werden breitbandige Weißlicht-Spektren und mittelsNOPCPA spektral abstimmbare, ultrakurze Lichtpulse verwendet um ein weltweiteinzigartiges transientes Absorptionsspektrometer mit Vielkanaldetektion zu realisieren.Dieser neue Anrege-Abfrage Aufbau kombiniert eine sehr breitbandige UV-Vis-NIR Abfragemit einer hohen Zeitauflösung von 40 fs und hoher Sensitivität für die transiente Änderungder optischen Dichte von weniger als 10-4. Damit ist es in dieser Dissertation zum ersten Malgelungen den photoinduzierten Ladungstransfer im konjugierten Polymer Polythiophen und inhybriden Polythiophen/Silizium Solarzellen in Echtzeit aufzulösen. Dabei wird eine seitmehreren Dekaden geführte kontroverse Debatte über die Natur der primären Photoanregungin organischen Halbleitern aufgelöst: Exzitonen dissoziieren mit 140 fs Zeitkonstante zuPolaronen (Ladungsträger). Entscheidende Parameter (z.B. strukturelle Ordnung,Ladungsträgermobilität) für die Effizienz der Generierung und Extraktion von freienLadungsträgern können bestimmt werden, was fundamentales Verständnis für dieOptimierung von organischer und hybrider Photovoltaik für zukünftige nachhaltigeEnergiequellen beisteuert. Weitere Ultrakurzzeit-Experimente an neuartigen organischenSolarzellen sind hier begonnen und aufgezeigt.