Caractérisation de la sorption de gaz sur les charbons. Application au stockage géologique du dioxyde de carbone dans les veines de charbon

摘要

La sorption de CO2 et de CH4 dans des charbons a été caractérisée au laboratoire afin d'étudier la faisabilité du stockage géologique de CO2 dans les veines de charbon. La diffusion et la sorption de CO2 et de CH4 sur des charbons du bassin de Lorraine et du bassin de Gardanne ont été étudiées par une méthode gravimétrique jusqu'à une pression de 5 MPa et pour des températures variant de 283 à 333 K. La cinétique de sorption dépend du gaz utilisé, de la granulométrie, de la pression en gaz et de la température. Elle peut être représentée par un modèle unipore basé sur la loi de Fick. Le coefficient de diffusion de CO2 dans le charbon est supérieur à celui du CH4 et est d'environ 10–12 m2 s–1, valeur de diffusion assez faible. A l'équilibre, la température, la pression, le gaz utilisé, la composition des charbons et la teneur en eau sont des paramètres qui influencent la capacité de sorption sur les charbons. Le charbon du bassin de Lorraine possède une plus grande capacité de sorption de CO2 (1,6 mmol g–1, soit ~ 36 m3 t–1) que celle du charbon du bassin de Gardanne. Le modèle de Dubinin-Astakhov basé sur un remplissage volumique des pores, rend mieux compte de la sorption de CO2 et CH4 que les modèles de Dubinin-Radushkevich et de Langmuir. Par ailleurs, les mécanismes de sorption de l'eau sur le charbon ont été mis en évidence, permettant de mieux interpréter l'influence de l'eau sur la capacité de sorption des gaz. A partir de l'ensemble des résultats, une évaluation des possibilités de stockage est discutée. Il en ressort la nécessité d'études complémentaires dans le but d'améliorer la perméabilité de la veine à l'échelle du site de stockage pour permettre une meilleure injectivité du gaz. ABSTRACT : The CO2 and CH4 sorption onto coals has been characterized in laboratory in order to study the feasibility of CO2 geological storage in coal seams. The diffusion and sorption of CO2 and CH4 on coals of Lorraine and Gardanne basins have been performed from a gravimetric method until a pressure of 5 MPa and for temperatures from 283 to 333 K. The kinetics of sorption depends on the nature of gas, the grain size of coal, the gas pressure and the temperature. It can be represented by a unipore model based on Fick's law. The CO2 diffusion coefficient on coal is higher than that of CH4 and is about 10–12 m2 s–1. At equilibrium, the temperature, pressure, nature of gas, composition of coal and water content are parameters that influence the sorption capacity of coals. The coal of Lorraine basin has a greater capacity for sorption of CO2 (1.6 mmol g–1, ~ 36 m3 t–1) than that of coal of Gardanne basin. The model of Dubinin-Astakhov based on a pore volume filling, has a best fit of sorption data that Dubinin-Radushkevich and Langmuir models. Finally, the different mechanisms of water sorption on coal have been identified and can better interpret the influence of moisture on the gas sorption capacity. From all results, an assessment of capacity storage is discussed. This indicates the need for further studies in order to improve the permeability of the coal seams across the storage site for better gas injectivity.