Ultragyors lineáris és nemlineáris optikai folyamatok makromolekulákon = Ultrafast linear and nonlinear optical processes on macromolecules

摘要

Mérőrendszerünkhöz új tükörkészletet és diszperzió szabályozó egységet fejlesztettünk ki, széles hullámhossz tartományban lehetővé téve (akár 40 fs-nál rövidebb) stabil fényimpulzusok keltését. Félvezető alapú telítődő abszorbens (SESAM) mintákon meghatároztuk a a fs-ps időtartományba eső tranziens abszorpció időállandóit. A kinetikai adatok kiértékelésére kidolgoztunk egy modellfüggetlen, nemparametrikus dekonvolúciós eljárást. Fotoszinetikus fénybegyűjtő komplexeken jellemeztük a fénykárosodást kivédő hődisszipáció ps-os kinetikáját. A fényenergia hasznosító bakteriorodopszin (bR) fehérjéből készített natív és módosított szárított mintákon megállapítottuk a gerjesztett állapot valamint az ultragyors intermedierek abszorpciókinetikai paramétereit. 10 fs időfelbontású koherens infravörös emissziós kísérletek alapján jellemeztük a bR retinál kromofórjának gerjesztése során létrejövő dipólmomentum változást, és az azt követő koherens vibrációs folyamatokat. Elsőként mutattuk ki és jellemeztük a bR mintából származó terahertzes emisszó jelenségét, megállapítva, hogy az részben a retinál molekula gerjesztett állapotú elektronmozgásából, részben pedig - a feltehetően ez által keltett - kezdeti funkcionális protonmozgásból származik. Kidolgoztunk egy kvantumelektrodinamikai leírást, melynek keretében a retinál gerjesztése során fellépő másodrendű optikai folyamatok egységesen tárgyalhatók. | A new mirror set and a dispersion control unit was developed for our measuring system, making possible to generate stable light pulses (of even shorter than 40 fs) in a wide range of wavelength. The fs-ps transient absorption time-constants of semiconductor saturable absorber mirror (SESAM) samples were determined. A model-independent nonparametric deconvolution procedure was elaborated for the analysis of the kinetic data. Photosynthetic light-harvesting complexes were characterized by their ps kinetics of heat dissipation process, protecting them from light-induced damages. The absorption kinetic parameters describing the excited state and the ultrafast intermediers in native and modified dried samples of bacteriorhodopsin (bR) protein - utilizing light energy - were determined. By coherent infrared emission experiments the dipole moment change upon the excitation of the retinal chromophore of bR, as well as the subsequent coherent vibration processes were characterized. The phenomenon of terahertz emission from a bR sample was demonstrated and characterized for the first time, showing that it originates both from the excited-state electron motion of the retinal molecule and the functional early proton movement, probably generated by the former process. A theoretical description was derived from quantum electrodynamics for a unified description of the second order optical processes occurring on the excitation of retinal.