Molekuláris klaszter és fémszol prekurzorokból előállított nanorészecskék mezopórusos hordozóban: kialakulásuk, szerkezetük, stabilitásuk és katalitikus jellemzőik vizsgálata = Molecular cluster and metal sol derived nanoparticles in mesoporous supports: study of their genesis, structure, stability and catalytic properties

摘要

CO oxidációban katalitikusan aktív Au-redukálható fémoxid nanoszerkezeteket hoztunk létre és stabilizáltunk mezopórusos szilícium-oxid hordozón. Au szolok kontrollált méretű nanorészecskéit adszorpcióval helyeztük a hordozóra, a redukálható Ti-, Ce- és Mn-oxidokat szervetlen vagy fémorganikus prekurzorokkal vittük a rendszerbe. Az inert hordozón stabilizált nagy diszperzitású oxiddal az Au aktívabb határfelületet képez, mint a jól kristályosodott, hordozóként alkalmazott aktív oxidokkal. Nagy aktivitáshoz az Au-redukálható oxid határfelület preferált kialakítása szükséges. A preparálás során a komponensek között fellépő elektrosztatikus kölcsönhatások meghatározó jelentőségűek a határfelületek kialakulásában, amit a kolloid stabilizátorának, az oxidprekurzornak (töltés, ligandum), a pH-nak megfelelő megválasztásával szabályozhatunk. A szilícium-oxid hordozós, aktív oxiddal módosított Au méretstabilitása nagyobb az aktív oxid hordozós aranyénál. A mezopórusos SBA-15 hordozó alkalmazásával ez a stabilitás még nagyobb. CO oxidációban, CO hidrogénben végzett preferenciális oxidációjában (PROX) és propén teljes oxidációjában a redukálható oxidokkal promoveált Au rendszerek az aktívabbak a SiO2 hordozós aranyhoz képest, de a redukálható oxidok minőségének és a morfológiájának hatása eltérő a 3 folyamatban. A glükóz szelektív oxidációjában ellentétes hatást tapasztaltunk, az Au/SiO2 módosítása redukálható oxidokkal csökkentette az aktivitást. | Au-reducible oxid nanostructures catalytically active in CO oxidation have been prepared and stabilised on mesoporous silica support. Controlled size nanoparticles of Au colloids were adsorbed on the support, the reducible Ti, Ce- and Mn-oxides were introduced by inorganic or metal organic precursors. The highly dispersed reducible oxides stabilised on the inert support forms more active interface with Au, than the well crystallised active oxide applied as support. For high activity the preferential formation of the Au-reducible oxid interface is required. The electrostatic interactions between the components during the preparation are decisive in formation of the interfaces, which can be controlled by the proper choice of the colloid stabiliser, the oxide precursor (charge, ligand), the pH. In SiO2 supported, reducible oxide modified Au catalysts the size stability of gold increased compared to the active oxide supported Au. The stability increased further by application of mesoporous SBA-15. In CO oxidation, preferential CO oxidation in hydrogen (PROX) and total oxidation of propene the reducible oxide promoted systems were more active, than the inert SiO2 supported Au, but the effect of the type and morphology of the reducible oxides were different in these 3 reactions. In the selective glucose oxidation opposite trend was experienced, the modification of Au/SiO2 by reducible oxides decreased the activity.