Diffúzió- és konvekció-szabályozott mintázatképződés = Diffusion- and convention-induced spatiotemporal pattern formation

摘要

Bemutattuk, hogy izoterm autokatalitikus reakció három térbeli dimenzióra való kiterjesztése időben állandó szimmetrikus gömbalakzat létrejöttét eredményezi, mely a diffúziókülönbségek révén, anguláris perturbáció hatására elveszítheti stabilitását. A megfelelően kialakított elektromos erőtérben lejátszódó autokatalitikus ionreakciók esetén megfogalmaztuk a migrációvezérelt laterális instabilitás létrejöttének feltételeit és hajtóerejét. Továbbá bemutattuk, hogy ionreakciókban felépülő helyi elektromos erőtér is megváltoztathatja a diffúzióvezérelt instabilitás mértékét. A mintázatképződés mennyiségi leírásához szükséges a diffúzióállandók ismerete, ezért ezek in situ méréseit 1H- és 13C- PFGSE-NMR módszerrel megkezdtük. A konvekció mintázatképző szerepét különböző geometriájú edényekben kezdeti síkfrontból kialakuló cellás szerkezet vizsgálatával szemléltettük. A mintázatképződés hosszútávú alakulása egyrészt állandó sebességgel és alakkal jellemezhető, egymásba áttranszformálható egycellás szerkezetet, másrészt folytonos változással bíró mintázatot eredményez. A hőmérséklet-változás sűrűségváltozásra gyakorolt hatásának megszüntetésével kimutattuk a hőmérséklet stabilizáló hatását. Az oldat viszkozitásának növelése a közegmozgás lelassulását és az instabilitás csökkenését eredményezi. Pórusos rendszerek egyszerű analógjainak tekinthető periodikus heterogenitást tartalmazó edényekben lejátszatott frontoknál rezonanciaerősítést mutattunk ki. | Three-dimensional stability of stationary reaction balls is investigated in a simple autocatalytic reaction followed by a slow decay of the autocatalyst. Stationary spherical structures lose stability to angular perturbations because of diffusional differences. We have determined the conditions and the driving force of migration-driven instabilities in simple autocatalytic reactions carried out in an appropriately oriented external electric field. Furthermore, we have showed that the local electric field built up in ionic systems may significantly alter the stability of reaction fronts. The knowledge of diffusion coefficients is important for the quantitative characterization of the spatiotemporal pattern formation, therefore we have started their in situ measurement by 1H- and 13C-PFGSE-NMR. We have shown that convection can be a major driving force for spatiotemporal pattern formation by altering the inital planar front to cellular structure. The longtime behavior can be described by either a stable single cell or by continuous tip splitting depending on the experimental conditions. By eliminating thermal effects, we have shown their stabilizing contribution on the pattern formation. The increase of solution viscosity results in slower convection and hence lower instability. Resonance amplification is exhibited in fronts traveling in reaction vessels with periodic heterogeneity.