Comportement moléculaire à l'échelle femtoseconde et sub-femtoseconde, induit par champ laser intense

摘要

De nos jours, l'emploi des lasers s'est largement étendu sur plusieurs domaines, allant des sciences appliquées et les technologies à l'utilisation commerciale de masse, en passant par la médecine. Ainsi, la compréhension de l'interaction entre un champ laser et la matière reste une étape clé, non seulement pour notre conception des processus physiques qui ont lieu, mais également pour le développement de nouvelles applications. Dans ce contexte, l'étude de la dynamique d'un système microscopique, induite par un champ laser, est essentielle. Selon le système ou le processus considéré, l'on peut avoir affaire à des temps caractéristiques très variables. Au niveau moléculaire, l'on distingue généralement l'échelle de temps femtoseconde (1 fs =10[indice supérieur -15] s) pour le mouvement nucléaire, et l'échelle attoseconde (1 as =10[indice supérieur -18] s) pour la dynamique électronique. Dans ce travail, nous nous basons sur l'équation de Schrödinger dépendante du temps (ESDT) afin d'observer le comportement moléculaire sur les échelles temporelles citées plus haut. D'une part, nous avons utilisé une méthode numérique, particulièrement bien adaptée à la résolution de cette équation pour un problème diélectronique dans un plan, dans le but d'étudier la dynamique attoseconde de l'ion H[indice inférieur 3][indice supérieur +]. Cela nous permet d'analyser, par le biais de calculs quantiques, les phénomènes que provoque un champ laser intense ( I >10[indice supérieur 13]W / cm[indice supérieur 2] ) et très bref (durée de quelques cycles otiques), dans ce système moléculaire. En particulier, nous discutons la compétition entre les processus d'ionisation induite par le champ et de génération d'harmoniques d'ordre élevé, pour trois géométries nucléaires fixes (calculs dans le cadre de l'approximation Born-Oppenheimer). Nous démontrons une grande influence de la configuration moléculaire sur l'émission d'harmoniques, non seulement par l'action de la force de Coulomb exercée par les noyaux, mais également de par les effets d'interférences à trois centres nucléaires. Un modèle analytique, décrivant les interférences à trois centres non colinéaires a été dérivé, pour une comparaison avec les résultats numériques obtenus. Nous constatons une remarquable coïncidence dans les résultats analytiques et numériques pour la géométrie d'équilibre de H[indice inférieur 3][indice supérieur +], confirmant les travaux de Lein et al., et Kamta et Bandrauk (consulter chapitre 5). D'autre part, des calculs non Born-Oppenheimer ont été envisagés, permettant de suivre la dynamique nucléaire de la molécule H[indice inférieur 2] sur une échelle femtoseconde. Deux processus ont été étudiés, la spectroscopie Raman à dérive de fréquence, et la spectroscopie multiphotonique de paire d'ions. Ces travaux ont été publiés, et les articles correspondants sont présentés dans le chapitre 6.