Vibrations optiques dans les nanofils polaires de Nitrure de Gallium : une étude des effets de la dimension, du rapport d'aspect et de la densité

摘要

La thèse présente une analyse détaillée des propriétés optiques d'assemblées de nanofils de GaN mais aussi de nanofils individuels, menée essentiellement par diffusion inélastique de la lumière par les excitations du réseau cristallin. Des études ont été également menées dans des nanofils contenant des super-réseaux GaN/AlN. Ces nano-objets pourraient jouer un rôle clef dans les dispositifs à l'échelle nanométrique de demain, en raison notamment de leur très grande qualité structurale et de leur faible niveau de déformation interne, confirmés par l'analyse de la raie Raman correspondant au mode de vibration optique non polaire de symétrie E2 de haute fréquence. Dans la première partie de la thèse, une étude des différents paramètres est proposée dans des nanofils GaN fabriqués par épitaxie par jets moléculaires assistée Plasma sur substrat Silicium : morphologie, structure cristalline, dimension et orientation. Les résultats démontrent une certaine inhomogénéité des nanofils sur leur substrat. La partie centrale de la thèse se focalise sur les propriétés vibrationnelles des nanofils de GaN. D'une part, les spectres Raman révèlent un comportement caractéristique du grand rapport surface/volume associé à ces nano-objets, qui les différencient nettement du comportement du matériau massif. En particulier, la thèse fournit une analyse détaillée de nouvelles signatures spectrales dans la partie haute fréquence des spectres, en fonction de différents paramètres expérimentaux liés au matériau et aux mesures Raman: dopage, orientation, densité, environnement diélectrique extérieur, paramètres d'illumination de la surface. Nous avons pu ainsi démontrer qu'il s'agit de vibrations localisées à la surface des nanofils, et dont nous proposons une description simple en un milieu moyen décrit par une fonction diélectrique effective. D'autre part, une étude Raman systématique est aussi proposée en fonction de la polarisation du laser excitateur, de la dimension et du rapport d'aspect de nanofils GaN analysés individuellement. L'exaltation de l'intensité de la diffusion Raman par le mode transverse optique de symétrie A1(TO) et d'un épaulement associé, est corrélée à la longueur d'onde d'excitation et au rapport d'aspect des nanofils. Le bon accord observé avec les résultats de calculs réalisés dans le cadre de l'approximation par dipôles discrets (DDA) indique que ces deux signatures sont associées à des vibrations confinées dans le nanofil. Ces calculs indiquent en outre, que les vibrations localisées aux surfaces sont insensibles au rapport d'aspect du nanofil, en bon accord avec les résultats expérimentaux. L'étude de nanofils individuels GaN fonctionnalisés par insertion de disques quantiques AlN est aussi présentée. L'utilisation de la diffusion Raman résonnante permet d'augmenter la sensibilité de la sonde vibrationnelle et de mettre en évidence des fluctuations structurales à l'intérieur d'un nanofil unique. Enfin, nous proposons l'analyse de la distribution des déformations dans des couches épaisses de GaN épitaxiées sur des mesas sur substrat Silicium. Une analyse systématique de l'influence de la dimension et de la hauteur de tranchées associées aux mesas GaN sur la distribution des déformations est conduite en couplant étroitement cartographie Raman et calculs dans le cadre de la théorie de l'élasticité linéaire utilisant la méthode des éléments finis.