Pd_6簇与H_2分子相互作用的密度泛函理论研究

摘要

通过相对论有效核势密度泛函理论计算 ,优化了Pd6(H) 2 和Pd6(H) 4 等簇的平衡几何结构 ,预测了氢分子在Pd6簇表面上的吸附行为与活化解离性质 .计算结果表明 ,单态的Pd6簇可以活化两个氢分子 ;第一个H2 和第二个H2 吸附解离过程速率决定步骤的能垒分别是 66 4和 2 4 5kJ/mol.在形成的分子氢配合物Pd6(H2 )和Pd6(H) 2 H2 中 ,H2 主要作为给电子配体 .在最稳定的二氢簇合物Pd6(H) 2 中 ,H倾向与 3个Pd相互作用 ,形成面位氢的多核成键吸附方式 .