二酸化炭素とメタノールから炭酸ジメチル合成のためのスズテトラアルコキシド触媒の開発と反応機構の解明

摘要

二酸化炭素とメタノールからの炭酸ジメチル（DMC）の直接合成反応において，Sn（0町4が既報の糧Sn（OR）2よりも高活性な触媒として働くことを見出した．さらに酸，塩基，または酸と塩基両成分を添加することで反応速度が向上することも分かった1）．この酸や塩基の添加による反応加速や二酸化炭素の圧依存性などの特徴は，粘Sn（OR）2触媒系と大きく異なっている．Sn（OR）4が既報のR2Sn（OR）2よりも高活性である要因，酸塩基助触媒による活性化理由，活性のCO2圧依存性などを解明するために，量子化学計算を用いて反応機構を考察した．さらに，その鍵となる架橋カーボナート種をIRによって確認した．