ゼオライ卜担持窒素内包型Reクラスター触媒によるベンゼンと懐素からのフェノール直接合成反応の機構解明

摘要

HZSM－5担持Re触媒のベンゼンとO_2からのフェノール直接合成反応における触媒活性構造の動的構造変化触媒反応機構をin－Situ時間分解XAFS及び密度汎関数計算により解明した．NH，による晴性Re．。 クラスターの形成過程，ベンゼンとO_2によるフェノール生成過程のいずれにおいても，フェノール選択性を低下させる中間体構造が存在しないことを明らかにした,ベンゼンと酸素の反応過掛こおいては，活性Re_(10)クラスターの複数のRe原子が遷移状態で協奏的に作用して反応分子を安定化させることにより，エネルギー的に有利なダブルカスケード型の反応が進行し，効率良くフェノールが生成することが示唆された．［主張したい事項］（1）ベンゼンと酸素からのフユノール直接合成，（2）HZSM－5担持窒素内包型Re10核クラスター，（3）IかSitu時間分解DXAFSによる触媒活性構造の動的解析，（4）アンモニアによる触媒活性種形成，（5）密度汎関数計算による反応機構解明．