基于人工神经网络的多孔材料逆向设计

作者:Thamarasee Jeewandara，Phys.org

ZeoGAN的总体示意图。在这种情况下，能量(绿色)指甲烷势能，材料网格指硅(红色)和氧(黄色)原子。

用人工神经网络生成优化纳米材料的能力可以极大地改变材料设计的未来材料科学。虽然科学家们已经逐渐创造出小而简单的分子，但复杂的晶体多孔材料仍有待使用神经网络。在最近一份关于科学进步韩国高级科学技术研究所化学和生物分子工程系的一组研究人员实施了一项生成对抗网络。

他们使用31，713种已知沸石的训练集生产了121种晶体多孔材料。新的神经网络以能量和材料尺寸的形式进行输入，以可靠地生产用户期望范围为4 kJ/mol甲烷吸附热的沸石。他们将工作中的能量维度指定为甲烷势能。用户所需能力的微调有可能加速材料开发，同时展示了以下成功案例逆向设计多孔材料。

在过去的几年里，材料科学家进行了大量的研究，利用人工智能发现新材料。他们使用各种各样的人工神经网络生成未发现的分子和材料。然而，人工神经网络仍有待于成功地用于创造新的晶体材料，因为机器学习迄今为止只预测了材料的性质、组成，带隙能量、地层能量和气体吸附吸收。结晶多孔材料包含密集排列的微观孔，以获得更高的表面积和孔体积。他们是一个重要的材料类别用于各种不同的能源和环境相关应用。与其他晶体材料相比，多孔材料沸石,金属有机框架(财政部)和共价有机框架由于人工神经网络的复杂性较高，使用人工神经网络生成人工神经网络的难度相对较大。

连通性修复算法允许的下一个结构移动。在我们的连通性修复算法中，这些移动中的一个被随机选择用于下一次迭代。一氧化硅键长始终小于2.5英寸。在硅原子不饱和的情况下(键数小于它们的正确键数)，一个氧原子可以插入另一个不饱和硅之间的中点。(图S3乙、丁、庚)当原子的键数不准确时，也需要除去原子。如果一个硅原子有过满的键，它的一个键原子可以在下一个结构中被除去。(五)硅原子可以插入不饱和氧原子之间。重复的硅氧硅连接被拒绝。

在这项研究中，金等人设计了一种人工神经网络，通过专门针对一个案例研究问题来产生纯净的晶体多孔材料硅石沸石结构，因其结构简单。该团队使用了大量可用的材料假想沸石的开放数据库来训练神经网络。沸石是经典定义作为铝硅酸盐，具有开放的三维(3-D)框架，包含角共享t04四面体，其中T是铝或硅。

虽然以前的一些研究使用了进化算法为了确定材料特性，这种传统方法导致多孔材料的强力生成，需要计算昂贵的筛选来确定给定应用的最佳材料。大多数这种生成的材料性能差，影响了效率低下的分配计算资源。Kim等人设计了新的神经网络来表示物质和能量维度的输入。新算法在利用人工神经网络偏置与材料性能相关的能量维数来实现材料反设计方面具有独特的优势。

沸石生成对立网络。

团队使用生成对抗网络生产结晶多孔材料由于它们产生真实物体的能力增强人脸。GAN包含一个鉴别器和一个发生器，鉴别器可以区分真实数据和虚假数据，因为发生器通过逐渐形成真实(但虚假)的对象来欺骗鉴别器。这种设置可以通过生成越来越真实的对象来推进对抗性学习，作为改进鉴别器和生成器学习过程的副产品。

泽欧根的建筑。(一)批评网络和辅助格推理网络

由于这项工作的目标是产生材料和能量形状，金等人形成了一种新型氮化镓，命名为沸石甘(泽冈)。该团队的目标是使用泽冈的发生器生产出逼真的沸石材料，以及相应的能量形状，从而为装置增加几个特征。他们在评论家(或鉴别者)中添加了周期性的填充，以防止产生可能导致不现实的结合的不现实的形状，并通过在ZeoGAN中添加特征匹配来促进材料和能量形状的收敛。

在目前的实验装置中，他们将神经网络的输入分为材料网格和能量网格，材料网格基于经典分子模拟进一步细分为硅原子网格和氧原子网格。科学家们使用三个网格，并保持网格点的数量小且恒定，以降低内存成本，因为更大的网格会导致非常慢的学习过程。它们代表硅和氧原子的位置高斯函数其中高斯峰对应沸石原子的位置。

生成纯二氧化硅沸石

科学家们总共使用了31，173种甲烷可接近的沸石来训练神经网络。ZeoGAN的学习过程显示了材料/能量形状从其初始高斯噪声分布的演变。他们训练鉴别器来估计推土机的距离(EMD)介于数据分布和生成器分布之间，并训练生成器使EMD最小化，从而生成逼真的样本。最初，材料/能量形状类似于典型的噪声分布，但是随着学习的进展，它们占据了单元空间中的单独区域，从而变形为类似于典型沸石的形状。

左:泽根的学习曲线和硅氧比值直方图。(一)经验模态分解作为齐根迭代步骤的函数。插图显示了特定材料(红色/黄色)和能量(绿色)形状的演变。100万泽冈输出的硅氧比值的归一化频率(上)。对于不同硅氧比(底部)的输出，从沸石形状中提取的位置的代表性沸石结构由沸石生成。右:三种沸石形状的演变，成功通过清理操作，产生硅:氧= 0.5和100%键连接。

他们总共从沸石生成了100万种沸石形状(材料和能量)。根据这些形状，他们用一个简单的规则指定氧原子和硅原子的位置，并计算出每个输出的硅氧比。沸石的形状随着它们成功通过清理操作而演变，以产生最佳的硅氧比和100%的键连接性。从这组照片中，他们保留了少量对称的结构独特的T原子(其中T是铝或硅)。最终松弛的结构与它们最初的沸石形状相似，表明后处理并没有显著改变新沸石形状的本质。Kim等人在清理后总共获得了八个结果结构，这些结构不在最初的训练集中，以表明使用ZeoGAN成功地创造了新的沸石。

用沸石分子筛反设计

迄今为止由沸石生成的沸石不包含任何用户期望的性质。为了改进设计，研究小组选择改变甲烷吸附热和ZeoGAN损失函数以目标生成吸附热值在18-22kJ/mol之间沸石。该小组观察到100万个新生成的用户所需沸石形状的数据中甲烷吸附热分布的急剧变化，表明用户所需标准的功能正常。然而，这些值与新的损失函数并不相关。该小组随后对100万个用户所需的沸石形状实施了类似的清理过程(如前所述)，以产生六种新沸石和一种先前也在非用户所需的组内生产的沸石。在这六种沸石中，四种保持甲烷吸附热在18至22 kJ/mol之间，这表明沸石的成功逆向设计。

左:用户期望的生成结果。31，713个训练集沸石(粉色)、100万个用户期望的沸石形状(绿色)和6个用户期望的沸石(黄色标记)的分布(甲烷千赫、甲烷空隙率和甲烷吸附热)。(2)由用户期望的方案产生的两个代表性结构，其产生的甲烷吸附热在用户期望的18至22 kJ/mol的范围内。右:沸石的数量对独特的T原子的数量。一些代表性沸石显示了不同数量的T原子:12(左上)、28(左下)、48(右上)和64(右下)。

这些实验是第一次研究，因为之前的实验或计算模型到目前为止还没有在用户期望的特定范围内产生特性。此外，当金等人取消了对人工神经网络生成的候选沸石可能具有的独特T原子数量的限制时，他们观察到新形成的沸石数量显著增加。这样，他们使用内部开发的人工神经网络总共获得了121种可行的沸石结构，成功地在纯二氧化硅沸石材料空间内扩展了新沸石的数量。

这项工作将有可能为在材料设计和合成之前将人工神经网络引入到用户期望的特性中铺平道路。尽管为了简单起见，人工神经网络在这里只限于硅和氧原子，但是输入通道的数量可以增加，以覆盖更复杂的晶体材料，例如多晶薄膜和多晶薄膜。这项工作的范围可以扩大，以影响不同种类材料的未来设计。