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地球环境所开发出高铀样品中超微量钚同位素的ICP-MS-MS测量方法

2019-11-19

钚是人类核活动释放到环境中的主要人工放射性元素,包括238Pu、239Pu、240Pu和242Pu等四种主要放射性同位素。


不同来源的钚具有不同的同位素组成(如240Pu/239Pu比值),根据样品中不同钚同位素组成这一指纹特征,可以追踪环境中放射性物质的来源,并用于与核扩散、核走私以及核恐怖等相关的核诊断研究。


另外释放于环境中的钚同位素也可以用土壤侵蚀、大气颗粒物形成、传输路径和形成机理研究,以及近80年来的年代指标。


传统的钚同位素测量方法为放射性衰变测量法,如阿尔法能谱、液体闪烁谱等,对于长寿命钚同位素的测量灵敏度较低、分析时间长。


近年来质谱测量技术被广泛用于钚同位素的测量。但是由于土壤等环境样品中的钚含量(<10-12g/g)较低,同时存在有大量铀,其中238U对钚同位素(239Pu,240Pu)的测量存在严重干扰,影响分析探测限和分析准确度。


最近,中国科学院地球环境研究所环境放射性研究组,针对高水平铀样品中痕量钚同位素的测量挑战,基于串联等离子体质谱仪(ICP-MS-MS)和碰撞反应原理,结合放射化学分离,建立了一种高铀浓度环境样品中痕量钚同位素的分析方法。


通过对于不同碰撞反应气在消除238U干扰上的行为和对测量灵敏度影响的研究,发现NH3和CO2作为碰撞反应气体均可有效去除238U1H和238U1H2对239Pu和240Pu测量的干扰,其中CO2的性能更优。


另外还发现He作为碰撞气体可以大幅提高钚同位素分析灵敏度(3倍)。在最佳条件下,可将238U的干扰降低至10-8量级,比目前已报道值低2个量级以上。这主要是由于CO2作为反应气体,可以将UH+和U+有效转化为UO+ 和UO2+,从而极大地消除了238U1H+的干扰,而Pu+与CO2的反应性较低,大部分仍保留为Pu+,从而极大地改善了高铀样品中超微量239Pu和240Pu测定,使得该方法对239Pu和240Pu的探测极限达到10-16克量级。结合使用TEVA树脂的萃取色谱分离除去样品中的基体组分和主要铀,该方法可准确测定238U/239Pu > 1012的高铀含量样品中10-16克量级的超微量239Pu和240Pu。


本方法为钚同位素在土壤侵蚀、核诊断、沉积物定年和洋流循环等示踪应用提供了保障。

该项目得到科技部基础性工作专项、中科院国际合作局国际伙伴计划、国家自然科学基金、国家大气中污染成因与治理攻关项目等的资助。


论文链接:1 2

图:以CO2-He作为碰撞反应气为例,ICP-MS-MS对于U+的去除和Pu+的测量


来源: 地球环境研究所


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