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Inversion symmetry and bulk Rashba effect in methylammonium lead iodide perovskite single crystals

机译:甲基铵碘化铅钙钛矿单晶的反演对称性和体Rashba效应

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摘要

Methylammonium lead iodide perovskite (MAPbI3) exhibits long charge carrier lifetimes that are linked to its high efficiency in solar cells. Yet, the mechanisms governing these unusual carrier dynamics are not completely understood. A leading hypothesis—disproved in this work—is that a large, static bulk Rashba effect slows down carrier recombination. Here, using second harmonic generation rotational anisotropy measurements on MAPbI3 crystals, we demonstrate that the bulk structure of tetragonal MAPbI3 is centrosymmetric with I4/mcm space group. Our calculations show that a significant Rashba splitting in the bandstructure requires a non-centrosymmetric lead iodide framework, and that incorrect structural relaxations are responsible for the previously predicted large Rashba effect. The small Rashba splitting allows us to compute effective masses in excellent agreement with experiment. Our findings rule out the presence of a large static Rashba effect in bulk MAPbI3, and our measurements find no evidence of dynamic Rashba effects.
机译:甲基铵碘化铅钙钛矿(MAPbI3)具有长的载流子寿命,这与其在太阳能电池中的高效率有关。然而,控制这些异常载流子动力学的机制还没有被完全理解。一个主要的假设(在这项工作中得到了证明)是,较大的静态散装Rashba效应会减慢载流子的重组。在这里,使用二次谐波生成旋转各向异性测量在MAPbI3晶体上,我们证明四方MAPbI3的整体结构是中心对称的,具有I4 / mcm空间群。我们的计算表明,能带结构中的显着Rashba分裂需要非中心对称的碘化铅骨架,并且不正确的结构弛豫是导致先前预测的大Rashba效应的原因。小Rashba分裂使我们能够与实验极好地计算有效质量。我们的发现排除了大块MAPbI3中存在较大的静态Rashba效应,我们的测量结果没有发现动态Rashba效应的证据。

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