柠檬酸对Re(VII)在不同压实密度钠基和钙基膨润土中扩散的影响

摘要

柠檬酸是自然界广泛存在的一种有机酸,可通过络合作用影响放射性核素的迁移.通过贯穿扩散法,研究了柠檬酸对Re(VII)在压实密度为1.40～1.80 g/cm3的钠基和钙基膨润土中的扩散行为,得到了有效扩散系数De和岩石容量因子α等扩散系数.结果表明:Re(VII)在钠基和钙基膨润土中扩散的De和α等均随着压实膨润土密度ρ的增大而减小;与钙基膨润土相比较,Re(VII)在钠基膨润土中得到的扩散系数较小、吸附分配比较大,表明钠基膨润土的阻滞性能更好;同时加入柠檬酸后Re(VII)在钠基和钙基膨润土中的扩散系数和吸附分配比Kd均增大.实验得到膨润土的零点电位点均小于7.0,表明膨润土呈电负性,不易吸附阴离子形式存在的Re(VII).吸附试验表明加入柠檬酸后,钠基和钙基膨润土对Re(VII)的Kd增大,并随着柠檬酸的浓度增加而增大.通过公式拟合得到Re(VII)在膨润土中扩散的De与有效孔隙率εacc均符合Archie定律,其胶结因子n分别为2.14和2.19.同时得到扩散的表观扩散系数Da与膨润土压实密度均呈指数关系,均符合核素在黏土中扩散的规律.