Si或P改性Pd/Al_(2)O_(3)催化剂的水热稳定性和耐磨性及其催化戊基蒽醌加氢性能

摘要

采用等体积浸渍法向γ-Al_(2)O_(3)中引入Pd,Si或P元素,制备了系列2%Pd/X-Al_(2)O_(3)(X=Si或P)催化剂。采用XRD、NH_(3)-TPD、CO化学吸附、XRF、TEM、XPS等测试手段对催化剂进行表征,并评价了其催化戊基蒽醌加氢性能。结果表明,Si或P的掺杂未改变原始γ-Al_(2)O_(3)载体的晶型结构,Si或P嫁接在γ-Al_(2)O_(3)表面,减少了其四面体和八面体空穴,形成了Al—O—Si或Al—O—P键,使催化剂的表面酸性有所降低,金属与载体的锚固作用减弱从而分散性降低,Pd^(2+)/Pd^(0)的摩尔比增大。水热实验结果表明,由于γ-Al_(2)O_(3)表面空穴的减少,改性催化剂的水热稳定性和耐磨性均显著提高。在蒽醌加氢反应实验中,改性后催化剂的蒽醌加氢效率达到了17~20 g/L,选择性提高到了94%,这可能是因为Pd^(2+)的比例增大使催化剂表面的缺电子吸附位增加,蒽醌分子更易活化,且催化剂表面强酸量的减少调节了蒽醌分子的吸附强度,从而加氢活性和选择性均有所提高。