Pt(110)表面催化CO氧化反应原位研究

摘要

CO氧化作为最重要的原型反应之一始终受到广泛关注,而Pt系金属表面催化CO氧化反应的机理目前仍存争议.为了研究Pt表面催化CO氧化反应的机理,借助近常压光电子能谱(Ambient Pressure X-ray Photoelectron Spectroscopy,APXPS)结合在线质谱(Mass Spectra,MS),原位分析了Pt(110)表面催化CO氧化反应过程中表面物种以及反应产物的变化.实验结果表明:Pt(110)表面催化CO氧化反应过程可以分为三个状态:1)低反应活性状态,Pt(110)表面CO中毒,CO2的产生速率很低;2)高反应活性状态,Pt(110)表面发生点火反应并伴随大量反应热的释放;3)传质速率限制的反应状态,Pt(110)表面O过量,反应速率受到CO扩散速率的限制.保持反应气体总压强为100 Pa,通过改变不同的CO和O2比例,发现Pt(110)表面催化CO氧化反应的点火温度随着CO含量的增加而升高.本工作对于理解Pt(110)表面催化CO氧化反应机理具有重要帮助,同时为进一步弄清催化反应的活性物种提供了基础.