M(La,Ni,Cr)_(x)O_(y)/nano-HBeta分子筛催化2-甲萘与甲醇烷基化性能研究

摘要

采用低温-高温二步晶化法动态水热合成制备了椭球形貌纳米HBeta分子筛,采用金属盐溶液等体积浸渍制备了La_(2)O_(3)、Cr_(2)O_(3)以及NiO负载HBeta分子筛,采用XRD、N_(2)吸附-脱附、SEM、NH_(3)-TPD及Py-FTIR等手段对样品的结构、酸性进行表征,并对其催化2-甲萘与甲醇烷基化反应的催化性能进行了研究。结果表明,金属氧化物改性降低了HBeta的结晶度、比表面积和平均孔径。Cr_(2)O_(3)和La_(2)O_(3)改性保持了酸强度分布而明显降低了Cr_(2)O_(3)/HBeta的中强酸酸量;NiO/HBeta上Lewis酸量增加且酸强度降低。La_(2)O_(3)和Cr_(2)O_(3)改性样品的三甲基萘副产物选择性增加,2,6-二甲基萘(2,6-DMN)选择性下降。NiO/HBeta上初始催化活性下降,但产物中二甲基萘(DMNs)选择性增加,2,6-DMN收率由2.52%提高至3.31%。随着反应时间延长,样品的催化活性均下降而2,6-DMN选择性提高,La_(2)O_(3)/HBeta在反应5 h获得4.41%的2,6-DMN收率。