Na在XC3(X=B,N,P)掺杂石墨烯表面吸附与扩散行为的第一性原理研究

摘要

采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,对Na在本征石墨烯(PG)和掺杂单层石墨烯(BC3、NC3、PC3)表面的吸附结构、电子性质和扩散行为进行了详细的理论计算.结果表明,由于磷掺杂体系(PC3)P-C键剧烈变化,PG中原有的平面结构消失;而硼、氮掺杂(BC3和NC3)对PG结构的影响很小,B-C键和N-C键变化不显著,BC3和NC3仍然能维持PG的平面结构,并且没有正反面之分.电子结构计算表明,PG、BC3和NC3体系分别呈现半金属、p型掺杂和n型掺杂特征,而PC3表现出金属性;然而,在Na吸附后所有的材料都表现出金属性.进一步的吸附能计算发现磷、硼掺杂(PC3和BC3)能够有效改善石墨烯的储Na容量,从扩散机制的研究发现,Na在PC3掺杂体系表面的扩散能垒较小,仅为0.0815 eV,有利于Na在PC3掺杂石墨烯表面的传输和扩散,是一种潜在的钠离子电池负极材料.