Ag9团簇上由H2和O2直接合成H2O2的密度泛函理论研究

摘要

应用密度泛函理论对H2和O2在Ag9团簇上直接合成H2O2的可能性进行研究.计算H2和O2在Ag9团簇上的吸附性质以及由H2和O2生成H2O2的反应机制.结果 表明:O2可以在Ag9团簇上稳定吸附,但H2很难与Ag9团簇作用,只有通过Ag-O键才能发生解离.生成H2O2的过程可以分为两个阶段:首先解离两个H2分子形成第一个H2O2分子,其中裂解第二个H2分子为速度控制步骤,所需活化能为108.7 kJ/mol;再吸附的O2分子夺取Ag9团簇上两个H原子形成第二个H2O2分子,其中OOH自由基夺取Ag9团簇上的H原子为速度控制步骤,活化能为124.7 kJ/mol.与文献中Pd、Au和Pd-Au团簇上由H2和O2生成H2O2的理论研究结果相比,Ag9团簇具有促进H2和O2直接合成H2O2的催化活性.