多孔α-Mn_(2)O_(3)的制备及其催化过一硫酸盐降解亚甲基蓝溶液的性能

摘要

采用草酸盐热分解法制得由微米板堆垛而成的呈无规则颗粒状形貌的多孔α-Mn_(2)O_(3),探索其作为催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解模拟染料废水亚甲基蓝(MB)溶液的性能。系统考察催化剂的煅烧温度、催化剂投加量、PMS用量和阴离子种类等工艺参数对锰氧化物催化PMS降解MB溶液的影响。结果表明:450℃煅烧温度下所获产物表现出最为优异的活化PMS的能力,α-Mn_(2)O_(3)/PMS体系对MB的降解率达75.88%,而单一PMS或α-Mn_(2)O_(3)对MB的降解率仅为22.19%和5.72%。该催化体系降解500 mL浓度为10 mg/L的MB溶液的优化实验参数为:PMS(0.1 mol/L)用量为3 mL,催化剂投加量为0.05 g,反应50 min后MB的降解率可达83.55%。反应体系中引入C_(2)O^(2-)_(4)或PO^(3-)_(4)后会对MB溶液的降解产生抑制作用,抑制率分别为49.11%和10.27%,但Cl^(-)的存在对MB降解无影响。此外,借助淬灭实验和电子顺磁共振技术(EPR)对反应体系中存在的活性物种进行鉴定,α-Mn_(2)O_(3)催化PMS可产生·OH,SO^(-)_(4)·,·O^(-)_(2)和单线态氧(^(1)O_(2)),且1O 2是参与直接氧化降解MB的最主要活性中间体。动力学分析表明,α-Mn_(2)O_(3)催化活化PMS对MB溶液的降解为二级反应,反应速率常数为3.53 L·mmol^(-1)·min^(-1)。