低温选择性催化还原脱硝Mn-Ce/TiO2催化剂的Pb中毒与再生研究

摘要

考察了Pb对Mn-Ce/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响,并对Pb中毒的催化剂进行了再生;结合氮吸附、SEM、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果,研究了Mn-Ce/TiO2催化剂Pb中毒和再生活性恢复的原因.结果表明,Pb对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性有明显的抑制作用;当Pb的含量为11％时,Mn-Ce/TiO2催化剂在180℃下的脱硝效率从原来100％下降至44％.Pb在Mn-Ce/TiO2中的掺杂使得催化剂的比表面积以及活性组分Mn4+和Ce3+的含量降低,影响了氧化还原循环反应(Mn4++Ce3+?Mn3++Ce4+)的进行;此外,Pb的加入破坏了催化剂的酸性位点,阻碍了催化剂对NH3的吸附和活化.经硝酸再生后的Mn-Ce/TiO2催化剂的脱硝活性几乎完全恢复,在80–150℃下其脱硝活性甚至超过新鲜未中毒的催化剂,其原因主要在于硝酸再生能恢复催化剂的氧化还原能力、增大比表面积、并形成新的酸位点.