Fe元素及点缺陷对焦炭表面NH3异相吸附的影响:密度泛函理论研究

摘要

采用密度泛函理论,并使用具有周期性边界条件的石墨烯模型近似模拟焦炭表面,研究了Fe原子修饰及点缺陷对NH3在焦炭表面异相吸附的影响.计算结果表明,NH3分子在点缺陷石墨烯表面的吸附属于物理吸附,结合能为-0.381 eV;NH3分子吸附在Fe修饰的完整石墨烯表面属于化学吸附,吸附能为-1.442 eV;Fe原子修饰及点缺陷单独存在下NH3的吸附能均大于NH3在完整石墨烯表面的吸附(吸附能为-0.190 eV).此外,Fe原子修饰与点缺陷共存对NH3的吸附具有协同作用,结合能达到-3.538 eV,明显大于两者单独存在下NH3的吸附能之和,综合分析Mulliken布居数与态密度,Fe原子与石墨烯表面、NH3分子之间有更多地电荷转移,可以解释两者共存对NH3吸附协同促进的原因.