还原方式及还原温度对甲烷部分氧化镍催化剂结构和反应性能的影响

摘要

采用H2-TPR、TEM及活性评价等手段,考察了还原方式(等温和程序升温还原)及还原温度对不同温度(550 ℃和950 ℃)焙烧制备的镍基催化剂结构和甲烷部分氧化反应性能的影响.结果表明,与程序升温还原方式相比,等温还原的催化剂中镍物种的还原度较低、Ni晶粒度较小.还原方式对550 ℃焙烧制备的催化剂(POM-1)的甲烷部分氧化反应性能影响不明显,但等温还原的催化剂反应过程中床层温度较低.随着等温还原温度的提高,POM-1催化剂的镍还原度有所降低,而950 ℃焙烧制备的催化剂(POM-5)还原度略有增加,且具有较小的镍晶粒.随着等温还原温度的提高,POM-1催化剂反应性能无明显差异,但床层热点温度提高;POM-5催化剂反应性能随还原温度的提高而提高,且床层温度呈现降低趋势.通过分析发现,催化剂床层温度与催化剂镍晶粒大小密切相关,较小的镍晶粒利于床层热点温度的降低,这与较大镍晶粒利于甲烷完全氧化反应有关.