疏水二氧化硅球调控铁基催化剂在常压二氧化碳费托合成反应中的性能研究

摘要

二氧化碳(CO_(2))铁基费托合成反应过程中生成的大量产物水是影响催化剂反应性能的重要因素。通过硅烷化对二氧化硅(SiO_(2))球表面进行疏水修饰,将其与铁基催化剂FeZnNa混合后应用于常压CO_(2)费托合成反应,考察了疏水SiO_(2)球与FeZnNa催化剂混合方式对反应性能的影响,并采用XRD、穆斯堡尔谱、光学接触角测定、N_(2)吸/脱附和程序升温脱附等表征方法分析了催化剂反应前后的物理化学性质。结果表明,疏水SiO_(2)球反应后仍保持良好的疏水性,相较于与没有疏水性的石英砂混合的FeZnNa催化剂,与疏水SiO_(2)球等体积颗粒混合的FeZnNa催化剂显示出更好的催化稳定性,在反应时间5~20 h内,CO_(2)转化率从24.9%下降到23.7%,而与疏水SiO_(2)球等质量颗粒混合和等质量粉末混合后的FeZnNa催化剂稳定性大幅下降,在相同反应时间内,CO_(2)转化率分别下降了9.4%和11.7%。相较于与疏水SiO_(2)球等体积颗粒混合,与疏水SiO_(2)球等质量颗粒混合的FeZnNa催化剂反应后Fe3C含量增加,而与疏水SiO_(2)球等质量粉末混合的FeZnNa催化剂反应后出现了大量的零价Fe,表明混合方式对反应过程中催化剂的铁物相演变有显著影响,从而导致催化活性和稳定性的明显差异。