铕掺杂对Co_(3)O_(4)活化过一硫酸盐降解亚甲基蓝性能的增强

摘要

以Co(NO_(3))_(2)和Eu(NO_(3))3为原料,采用草酸盐-热分解法制得了系列不同Co/Eu比例(n_(Co)/n_(Eu))的多孔双金属复合氧化物催化剂,并对其活化过一硫酸盐(PMS)降解亚甲基蓝(MB)的性能进行对比评价。结果表明,按n_(Co)/n_(Eu)=9制得的材料(Co_(9)Eu_(1))具有最为优异的活化PMS降解MB的性能。在温度为25℃、催化剂用量和PMS浓度分别为0.10 g·L^(-1)和0.6 mmol·L^(-1)的反应条件下,Co_(9)Eu_(1)/PMS体系对MB的降解率可达86.66%,而纯Co_(3)O_(4)催化下的MB降解率仅为52.62%。Co_(9)Eu_(1)出色的催化性能是由于Eu^(3+)的缺电子特性增强了对吸附于催化剂表面PMS的极化而使其更易被主催化成分Co_(3)O_(4)活化。体系中阴离子C_(2)O_(4)^(2-)和HCO_(3)-的存在对Co_(9)Eu_(1)/PMS氧化降解MB的性能具有明显抑制作用。猝灭实验和电子顺磁共振谱(EPR)证实Co_(9)Eu_(1)/PMS体系中同时存在SO_(4)^(-)·、·OH和·O_(2)-三种自由基型活性物种以及1O_(2)非自由基型活性物种,其中SO_(4)^(-)·对MB的氧化降解起关键作用。Co_(9)Eu_(1)具有良好的稳定性,在连续4次循环使用中其催化性能未见明显变化。