过渡金属改性的Pd/TS-1催化氢、氧直接合成H_2O_2的性能

摘要

利用等体积浸渍法制备了M-Pd/TS-1(M=Ce,La,Pt,Fe,Co,Ni,Cr,Mn,Zn,Cd,Cu)系列催化剂,并将制得的催化剂用于常压下氢、氧直接合成过氧化氢的反应.考察了M的类型及负载量对M-Pd/TS-1催化剂催化性能的影响.结果表明,M选Ce时,催化剂的性能最好.Ce的最佳掺人量,n_(Ce)(n_(Ce)+n_(Pd))=0.5%.对Ce改性与未改性的催化剂进行了TEM及静态化学吸附分析,结果表明,掺入Ce可使Pd在TS-1分子筛表面的粒度及分散度得到改善.考察了n_(O_2)_(H_2)比,气体流量,反应时间等反应条件对H_2转化率、H_2O_2选择性及收率的影响.在相对优化的工艺条件下,即n_(O_2)_(H_2)=3,气体流量为25 mL·min~(-1),反应时间为3 h时,H_2O_2的收率可达到25.7%,TOF值为18.7 mol·mol~(-1)·h~(-1),此时溶液中H_2O_2的质量百分数为0.8%.