核-壳结构磁性金属有机骨架材料Fe3O4@UiO-66-NH2的合成、表征及催化性能

摘要

UiO-66-NH2是以Zr4+为金属,以2-氨基对苯二甲酸为配体制备得到的金属有机骨架材料,它是目前报道中具有较高热稳定性和化学稳定性的材料之一.本文以Fe3O4为核,以UiO-66-NH2为壳,采用层层自组装方法制备了核-壳结构的磁性金属有机骨架材料Fe3O4@UiO-66-NH2.利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和氮气吸附等对其进行了表征,并考察了该磁性材料在克脑文盖尔(Knoevenagel)缩合反应中的催化性能.结果表明,该磁性材料Fe3O4@UiO-66-NH2为核-壳结构,壳层厚度约为100 nm,氨基含量为1.70 mmol· g-1.该磁性复合材料具有Fe3O4和UiO-66-NH2的双重功能,既可以磁性分离,又具有UiO-66-NH2的孔结构和催化性能.由于壳层材料中Lewis酸性位(Zr4+和碱性基团(-NH2)的协同催化能力及其壳层的纳米尺寸效应,该磁性材料在Knoevenagel缩合反应中表现出和UiO-66-NH2纳米粒子相当的催化活性.而且,通过磁性分离实现催化剂的多次循环使用后,其结构没有明显变化.