MoO_(2)@氮掺杂碳复合物的制备及其降解有机污染物

摘要

以多巴胺、钼酸铵、碳酸氢铵为原料,通过一步煅烧法合成一种MoO_(2)@氮掺杂碳复合物(MoO_(2)@CN),并利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)等对其进行表征。以卡马西平(CBZ)为目标污染物,以过一硫酸氢钾(PMS)为氧化剂,在温度为25℃、pH为6.5的条件下,MoO_(2)@CN/PMS在12 min内对CBZ的去除率达99.2%,与商用MoO_(2)相比,其表观速率常数kobs(0.393 min^(-1))是商用MoO_(2)(0.016 4 min^(-1))的24.0倍,这主要是由于制备的MoO_(2)@CN比商用MoO_(2)具有更好的电子传输能力以及更大的比表面积。MoO_(2)@CN在pH为2.5~10.5时均能有效降解CBZ,而且对大多数染料、酚类化合物、抗生素等多种污染物均具有良好的降解性能。此外,MoO_(2)@CN/PMS在60 min内对CBZ的总有机碳(TOC)去除率高达74.0%。电子顺磁共振波谱(EPR)和自由基猝灭实验显示MoO_(2)@CN/PMS体系中主要起作用是硫酸根自由基(SO_(4)^(·-))和羟基自由基(·OH)。更有意思的是,在Fe^(2+)/PMS体系加入MoO_(2)@CN后,其催化降解CBZ的性能显著增强,k_(obs)(1.25 min^(-1))是单独Fe^(2+)/PMS体系(0.079 7 min^(-1))的15.7倍,这主要归因于MoO_(2)@CN的引入加快了Fe^(3+)到Fe^(2+)的转变,导致更多·OH的生成。