B2O3/TiO2-ZrO2催化环己酮肟气相Beckmann重排反应的研究Ⅰ. B2O3含量的影响

摘要

制备了不同B2O3含量(0～20%)的B2O3/TiO2-ZrO2固体酸催化剂,用XRD,FT-IR,N2吸附及NH3-TPD等方法测定了其结构、比表面积、孔分布和表面酸性.结果表明,当B2O3含量较低(≤5%)时,催化剂呈无定形态,样品中的B2O3主要以BO4结构存在.当B2O3含量较高(≥8%)时,催化剂中的TiO2-ZrO2以ZrTiO4晶相存在,分散于TiO2-ZrO2表面的B2O3主要以玻璃体形式和BO3结构存在.随着B2O3含量的增加,催化剂的比表面积减小,孔径增大. 300℃下的环己酮肟气相Beckmann重排反应结果表明,随着B2O3含量的增加,己内酰胺的选择性逐渐增大,而己内酰胺的收率在B2O3含量为12%时达到最大值.讨论了B2O3/TiO2-ZrO2的催化性能与其表面酸性及孔径大小的关系.