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表面润湿性可控的碳纳米管负载钯催化剂及其在1,8-二硝基萘选择性加氢中的催化性能

     

摘要

首先通过原子转移自由基聚合技术(atom transfer radical polymerization,ATRP)在碳纳米管(CNT)表面接枝聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAM),成功制备出表面润湿性可控的复合载体(CNT-PNIPAM),并以其为载体制备Pd催化剂(Pd/CNT-PNIPAM)。采用红外光谱仪(FTIR)、热重仪(TGA)、有机元素分析仪(OEA)、差示量热仪(DSC)、X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)和N2吸附等手段对材料进行表征。制备的催化剂用于1,8-二硝基萘(1,8-DNN)选择性加氢反应,并研究表面化学对催化性能的影响。结果表明,CNT-PNIPAM的最低临界溶液温度(LCST)为37℃左右。利用温敏效应,CNT-PNIPAM在25℃(LCST)下表面润湿性发生转换。PNIPAM接枝引起催化剂表面化学性质的变化,进而使其对底物的吸附性能发生改变。Pd/CNT-PNIPAM上Pd颗粒的高度分散及其对1,8-DNN优良的吸附性能不仅使催化活性得以提高(反应速率常数k=2.1h-1),而且对1,8-DAN的选择性也更高(完全反应时1,8-DAN选择性达98%)。

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