1D Mn0.2Cd0.8S纳米棒/2D Ti3C2纳米片肖特基异质结的构建及光催化氢性能研究

摘要

开发低成本的半导体光催化剂以实现可见光下高效、持久的光催化分解水产氢化是一个非常具有挑战性的课题.近年来,1D MnxCd1-xS纳米结构由于载流子扩散路径短,长径比高,具有优异的光吸收、电荷分离和H2析出活性,而广泛地应用在光催化H2析出应用中.然而,单一的MnxCd1-xS光催化剂仍然存在着一些缺点,如光生电子-空穴对的快速复合和量子效率低等.为了进一步促进光生电荷载流子的分离和H2释放动力学,采用原位溶剂热法合成了Mn0.2Cd0.sS纳米棒(MCS NRs)和Ti3C2 MXene纳米片(NSs)之间的1D/2D肖特基异质结.采用各种表征方法深入地研究了金属Ti3C2 MXene NSs在Mn0.2Cd0.8S纳米棒上促进光催化H2进化的关键作用和潜在机制.通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、元素分布图和X射线光电子能谱(xPs)等测试手段,证实成功地构建了低成本的肖特基杂质结,并将其应用于光催化产氢反应中.此外,在Na2SO3和Na2S混合牺牲剂溶液中,进行了光催化析氢反应.优化后的1 D/2D肖特基异质结的最高析氢速率为15.73 mmol·g-1·h-1,比纯MCS NRs (2.34 mmol·g-1·h-1)高6.72倍.在420 nm处获得了19.6％的表观量子效率(AQE).稳定性测试结果表明,二元光催化剂具有良好的光催化稳性性及广阔的应用前景.更有趣的是,紫外-可见漫反射光谱、光致发光(PL)光谱、瞬态光电流响应和极化曲线谱都清楚地证实了MCS NRs和Ti3C2 MXene纳米片之间的有效电荷分离.线性扫描伏安法(LSV)也表明,MXene助催化剂的加入可以显著降低纯MCS NRs的过电位,证实2D Ti3C2 NSs可以作为电子导电桥梁,改善H2析出动力学.总之,金属Ti3C2 MXene NSs和MCS NRs之间的2D/1D杂化肖特基异质结不仅可以大大改善光生电子和空穴的分离,而且可以减少H2析出过电位,从而显著提高光催化产氢活性.希望本文的研究能为低成本肖特基异质结的构建提供新的思路,为光催化H2生产的实际应用提供参考.