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Pt羰基簇合物在NaY内的合成机理

     

摘要

利用IR,EXAFS13CO同位素交换反应及与NO作用等手段研究了Pt羰基簇合物[Pt3(CO)6](n=3,4)在NaY分子筛超笼内的合成机理.在氧化样品Pt2+/NaY上300-373K的还愿羰基化过程中,首先Pt2+与CO反应生成PtO(CO)物种(波数σco=2110cm-1),然后聚集成“Pt3(CO)6”(σco=2112,1896和1841cm-1),最后生成深绿色的Pt羰基簇合物Pt12(CO)24]2-/NaY(σco=2080,1824cm-1).“Pt3(CO)6”的羰基在室温下能迅速地与13CO发生交换,而[Pt3(CO)6](n=3,4)的羰基与13CO的同位素交换即使在343K也进行得很慢,室温下,NO能逐步破坏Pt羰基簇合物的层间和层内Pt-Pt键,得到中间物种“Pt3(CO)6”和PtO(CO),同时在气相产生CO2和N2O.而由上述两中间物种出发,300-353K温度下,在CO气氛中的还原羰基化又能可逆地得到原羰基簇合物.

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