De nos jours, l'emploie des lasers s'est largement etendue sur plusieurs domaines, allant des sciences appliquees et les technologies a l'utilisation commerciale de masse, en passant par la medecine. Ainsi, la comprehension de l'interaction entre un champ laser et la matiere reste une etape cle, non seulement pour notre conception des processus physiques qui ont lieu, mais egalement pour le developpement de nouvelles applications. Dans ce contexte, l'etude de la dynamique d'un systeme microscopique, induite par un champ laser, est essentielle. Selon le systeme ou le processus considere, l'on peut avoir affaire a des temps caracteristiques tres variables. Au niveau moleculaire, l'on distingue generalement l'echelle de temps femtoseconde (1 fs =10-15 s) pour le mouvement nucleaire, et l'echelle attoseconde (1 as =10-18 s) pour la dynamique electronique.D'autre part, des calculs non Born-Oppenheimer ont ete envisages, permettant de suivre la dynamique nucleaire de la molecule H2 sur une echelle femtoseconde. Deux processus ont ete etudies, la spectroscopie Raman a derive de frequence, et la spectroscopie multiphotonique de paire d'ions. Ces travaux ont ete publies, et les articles correspondants sont presentes dans le chapitre 6.Dans ce travail, nous nous basons sur l'equation de Schrodinger dependante du temps (ESDT) afin d'observer le comportement moleculaire sur les echelles temporelles citees plus haut. D'une part, nous avons utilise une methode numerique, particulierement bien adaptee a la resolution de cette equation pour un probleme dielectronique dans un plan, dans le but d'etudier la dynamique attoseconde de l'ion H+3 . Cela nous permet d'analyser, par le biais de calculs quantiques, les phenomenes que provoque un champ laser intense ( I >1013W/cm2) et tres bref (duree de quelques cycles otiques), dans ce systeme moleculaire. En particulier, nous discutons la competition entre les processus d'ionisation induite par le champ et de generation d'harmoniques d'ordre eleve, pour trois geometries nucleaires fixes (calculs dans le cadre de l'approximation Born-Oppenheimer). Nous demontrons une grande influence de la configuration moleculaire sur l'emission d'harmoniques, non seulement par l'action de la force de Coulomb exercees par les noyaux, mais egalement de par les effets d'interferences a trois centres nucleaires. Un modele analytique, decrivant les interferences a trois centres non colineaires a ete derive, pour une comparaison avec les resultats numeriques obtenus. Nous constatons une remarquable coincidence dans les resultats analytiques et numeriques pour la geometrie d'equilibre de H+3 , confirmant les travaux de Lein et al., et Kamta et Bandrauk (consulter chapitre 5).
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