乙醇羰基化合成丙酸的研究

摘要

丙酸是一种重要的化工原料，同时也是世界公认的最为经济和安全有效的食用防腐防霉剂，被广泛应用于粮食、饲料和食品的防腐保存中。
　　本文通过自建单釜微反装置和小试评价流程，对乙醇羰基化一步法合成丙酸的催化剂体系深入研究和工艺路线进行了优化，主要工作如下:
　　1、通过实验研究，发现反应液配比和反应条件对铑催化剂稳定性和活性造成不同程度影响，同时会影响到反应速率。
　　2、针对乙醇羰基化合成丙酸存在反应速率较慢的问题，本文通过实验讨论了反应速率与铑催化剂浓度、助催化剂碘乙烷浓度、反应温度以及压力之间的关系，同时发现反应液中稳定剂和水也会对反应速率有一定的促进作用。
　　3、综合考虑这些因素对羰基化反应的促进作用，对乙醇羰基化合成丙酸的反应液，本文独创性的选用醋酸为溶剂设计了最优化的配比:碘乙烷，乙醇，醋酸，水，HI，催化剂，稳定剂碱金属等。实验中确定了最优化的反应条件为:温度170～195℃，压力3.0～4.0Mpa。在上述条件下，乙醇羰基化合成丙酸最高可获得时空收率为2.55 mol·L-1·h-1，并且保持铑损失率不高于3.5％。
　　4、在上述研究的基础上，根据反应条件与溶剂醋酸、催化剂、助催化剂的循环使用要求，结合生产经验，对乙醇羰基化合成丙酸的工艺进行了流程设计，并按照设计思路优化小试装置。在小试评价装置上进行了一系列试验，发现当乙醇进料速率过大时，会造成反应体系乙醇累积，对反应液形成稀释效应，从而降低反应速率。气液分离器条件控制压力0.1～0.2Mpa，温度150～155℃，可以获得较高的汽化分率。同时进行了工业化讨论，为乙醇羰基化一步法合成丙酸实现工业化提供了理论依据和技术支持。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 丙酸的性质及用途

1．2 丙酸的国内外生产现状

1．3 丙酸的生产技术

1．3．1 丙醛氧化法

1．3．2 乙烯羰基化一步法(Reppe)

1．3．3 轻质烃氧化法

1．3．4 乙醇羰基化法

1．3．5 其他方法

1．4 本课题主要研究内容

第二章 乙醇羰基化合成丙酸的催化反应体系研究

2．1 实验部分

2．2 结果与讨论

2．2．1 反应机理研究

2．2．2 催化剂体系研究

2．2．3 反应条件的影响

2．3 本章小结

第三章 乙醇羰基化合成丙酸的工艺流程研究

3．1 实验部分

3．2 结果与讨论

3．2．1 乙醇进料速率

3．2．2 气液分离器控制条件

3．2．3 工业化讨论

3．3 本章小结

第四章 结论

参考文献

致谢

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