硝酸盐型厌氧甲烷氧化膜生物反应器(N-damo-MBR)脱氮性能及其优化

摘要

硝酸盐型厌氧甲烷氧化（Nitrate-dependent anaerobic methane oxidation，N-damo）是微生物在厌氧条件下利用甲烷作为电子供体还原硝酸盐的过程。该过程耦联了硝酸盐还原和甲烷氧化，具有脱氮除甲烷双重功能，对认识地球碳氮元素循环和开发废水处理技术具有科学意义和实践价值。但驱动该过程的功能微生物世代时间长，对其生长的环境调控因子不清楚，生物量增加困难，污染物去除速率低。研究基于膜反应器（Membrane bioreactor，MBR）持留微生物、活性炭强化甲烷供给能力为微生物提供载体的理论分析，将膜反应器与 N-damo 过程进行耦合形成N-damo-MBR 工艺，开展了该工艺的脱氮性能实验、水力停留时间（ Hydraulic Retention Time,HRT）影响实验和颗粒活性炭（Granular activated carbon，GAC）强化实验，统计分析了氮转化效率、速率和负荷率等指标，调查了基质反应动力学，鉴定分析了微生物群落结构及其变化，探究了N-damo-MBR工艺潜力并解析其内在机理。研究得到的主要结论如下：　　（1）MBR能有效增收N-damo微生物，提升基于N-damo的脱氮性能。利用MBR培养N-damo微生物经历了适应期、快速增长期、缓慢增长期三个过程，脱氮速率从9.78±2.68 mgN·L-1·d-1上升到44.91±5.71mgN·L-1·d-1,增大了3.6倍。化学计量学关系验证结果表明N-damo-MBR工艺中实际N/C消耗比为1.600±0.094，接近理论值1.6。反应器的膜污染周期为25d。　　（2）HRT 显著影响 N-damo-MBR 工艺的脱氮效能和微生物群落结构。反应器的总氮去除率在HRT为3d时达到最大值100%。总氮去除负荷和硝氮去除速率在 HRT 为 1.5d 时达到最大，分别从初始的 17.23 mgN·L-1·d-1 提升到 44.20 mgN·L-1·d-1、从11.74±0.84 mgN·L-1·d-1上升到48.11±1.34 mgN·L-1·d-1。HRT的选择应根据不同的处理目的而定。缩短HRT会加剧N-damo-MBR工艺膜污染现象。Candidatus Methanoperedens和Candidatus Methylomirabilis是N-damo-MBR体系中的优势微生物。ANME-2d的16SrRNA和功能基因甲基辅酶M还原酶（mcrA）丰度均有所提高，且都在HRT为1.5d时达到最大。NC10的16SrRNA和功能基因颗粒性甲烷单加氧酶（pmoA）丰度较初始状态均有所提高，二者在3d的HRT下达到最大值。　　（3）外加GAC能有效提升N-damo-MBR反应器的效能。加入GAC后脱氮速率从10.29 mgN·L-1·d-1增长至31.85±3.19mgN·L-1·d-1，增大了2.08倍。脱氮效率也从前22d的35.10±3.20%上升到45d的100%并维持稳定。GAC表面的多孔结构有利于微生物附着，其甲烷吸附性能增大了微生物利用甲烷的机会和供给量，且能有效延缓膜污染速度。反应器内微生物群落结构明显优化，N-damo古菌隶属的Euryarchaeota门相对丰度从64.3%上升到86.2%，N-damo细菌隶属的NC10门相对丰度从27.1%上升到56.9%，且大部分在加入GAC前占优的微生物种属相对丰度产生了明显下降。qPCR结果表明，ANME-2d的16SrRNA以及NC10的功能基因pmoA丰度均有所提高，表明GAC能有效提高N-damo微生物的丰度，进而提高微生物的代谢活性。

目录

1 绪 论

1.1问题的提出

1.2国内外研究现状

1.2.1 Nx-damo微生物的发现

1.2.2 Nx-damo的生理生化特性

1.2.3 Nx-damo过程影响因素

1.2.4膜生物反应器研究进展

1.3.1研究意义

1.3.2研究内容

1.3.3技术路线

2 N-damo-MBR反应器的启动与运行

2.1材料与方法

2.1.1 N-damo-MBR系统构型

2.1.2 N-damo-MBR工艺启动运行

2.1.3分析指标及测试计算方法

2.1.4化学计量学计算方法

2.1.5实验试剂及气体

2.2结果与讨论

2.2.1 N-damo-MBR反应器脱氮性能

2.2.2化学计量学关系

2.2.3 MBR反应器膜污染特性

2.3本章小结

3 HRT对N-damo-MBR工艺性能影响

3.1材料与方法

3.1.1 反应器与进水基质

3.1.2实验设计

3.1.3化学分析及计算方法

3.1.4微生物结构与功能分析

3.2.1 HRT对N-damo-MBR脱氮性能影响

3.2.2 HRT对N-damo-MBR膜污染影响

3.2.3 HRT对N-damo-MBR微生物群落结构影响

3.2.4 HRT对N-damo-MBR微生物功能基因影响

3.3本章小结

4 外加GAC对N-damo-MBR的影响

4.1材料与方法

4.1.1反应器与实验材料

4.1.2实验设计

4.1.3分析指标及测试方法

4.2.1 GAC对N-damo-MBR脱氮性能的影响

4.2.2 GAC性能变化

4.2.3 GAC对膜污染的影响

4.2.4 GAC对N-damo-MBR微生物群落结构的影响

4.2.5 GAC对N-damo-MBR微生物功能基因的影响

4.3本章小结

5结论与展望

5.1主要结论

5.2工作展望

参考文献

附录

A. 作者在攻读学位期间发表的论文目录

B. 作者攻读硕士学位期间参研的课题

C. 学位论文数据集

致谢