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合肥地区城市地表径流中多环芳烃污染特征研究及生态风险评价

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摘要

第一章 前言

1.1 研究背景

1.1.1 面源污染

1.1.2 城市地表径流

1.2 国内外研究进展

1.3 环境样品新型预处理技术

1.4 多环芳烃的研究概述

1.4.1 多环芳烃简介

1.4.2 环境中多环芳烃的来源及分布

1.4.3 多环芳烃研究进展

1.4 本文研究内容、意义及技术路线

1.4.1 研究内容

1.4.2 研究意义

1.4.3 技术路线

1.4.4 本研究创新点

第二章 液相微萃取的方法的建立

2.1 材料及方法

2.1.1 实验材料与试剂

2.1.2 主要实验仪器

2.1.3 PAHs分析方法

2.2 结果与分析

2.2.1 GC-MS仪器分析

2.2.2 实验条件的优化

2.3 液相微萃取和固相萃取比较分析

2.3.1 固相萃取与液相微萃取优缺点比较

2.3.2 液相微萃取和固相萃取的实际处理效果比较分析

2.4 小结

第三章 地表径流中多环芳烃污染特征分析

3.1 材料与方法

3.1.1 实验试剂、仪器与材料

3.1.2 采样点布设及样品的采集与制备

3.1.3 样品分析方法

3.2 场次降雨径流事件污染物平均浓度(EMC)

3.2.1 EMC基本定义

3.2.2 地表径流中多环芳烃污染的EMC分析

3.2.3 降雨径流对EMC影响因素的分析

3.3 地表径流中多环芳烃浓度的动态变化

3.3.1 研究区的降雨特征

3.3.2 雨水中多环芳烃的特征分析

3.3.3 地表径流中多环芳烃浓度的动态变化

3.4 不同的下垫面类型对地表径流中多环芳烃浓度的影响

3.5 地表径流中多环芳烃的组成分布

3.5.1 多环芳烃在溶解态和悬浮态分布情况

3.5.2 溶解态多环芳烃的组成分布

3.5.3 悬浮态多环芳烃的组成分布

3.6 地表径流中多环芳烃的初期冲刷效应

3.6.1 初期冲刷效应定义

3.6.2 不同下垫面降雨径流中多环芳烃的初始冲刷效应

3.7 多环芳烃和TSS相关性分析

3.8 小结

第四章 地表径流中多环芳烃的风险评价

4.1 生态风险评价方法

4.1.1 基础数据的收集

4.1.2 PAH等效系数的计算

4.1.3 风险商值的计算

4.2 雨水中多环芳烃的生态风险评价

4.2.1 安全标准值的评价

4.2.2 雨水中多环芳烃的风险商值

4.3 不同下垫面径流中多环芳烃的生态风险评价

4.3.1 安全标准值的评价

4.3.2 不同下垫面径流中多环芳烃的风险商值

4.4 溶解态和悬浮态多环芳烃的生态风险评价

4.4.1 安全标准值的评价

4.4.2 溶解态和悬浮态多环芳烃的风险商值

4.5 小结

第五章 结论与展望

5.1 液相微萃取方法的建立

5.2 地表径流中多环芳烃的污染特征分析

5.3 地表径流中多环芳烃的风险评价

5.4 本研究存在的不足

参考文献

致谢

附录:攻读硕士期间发表论文

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摘要

随着城市化的进程的加快,城市的环境问题日益受到关注,特别是由降雨造成的城市面源污染,导致城市水体水质日益下降,越来越多研究开始着手于降雨径流的污染问题。由于城市独特的不透水下垫面类型,污染物在地表不断蓄积,随降雨径流汇入水体造成污染。
   本文以合肥地区地表径流中多环芳烃为研究对象,对不同下垫面径流中多环芳烃的污染特征进行分析,重点研究不同下垫面的径流中多环芳烃的动态变化,初期冲刷效应,径流中多环芳烃的分布情况,并在此基础上建立一种新型简单快速高效多环芳烃预处理技术一液相微萃取,解决地表径流中多环芳烃的分析难题。
   通过对安捷伦气质联用仪器条件的优化使多环芳烃仪器检测包括后续的数据处理,误差都降到最低,保证结果的准确性。实验条件优化结果确定最佳的萃取条件为:以甲苯为萃取剂,在温度35℃,搅拌速率700r·min-1,盐浓度30g·L-1条件下萃取10min。萃取完成后,使用安捷伦气质联用仪进行测定。在上述条件下,16种多环芳烃的回收率范围在52.21%-128.09%之间,相对标准偏差大部分均在0-10%以内,个别大于10%。检测限在0.01—2μg·L-1。实际检测结果经与固相萃取比较基本一致。该方法可有效地克服地表径流多环芳烃分析中的采样难题,并获得令人满意的检测结果。
   对地表径流中多环芳烃的污染特征分析发现,各场降雨事件都存在随着降雨历时污染物浓度逐渐降低的过程,个别场次的降雨在降雨后期浓度逐渐达到一个接近雨水本底值的平衡值。对不同下垫面的径流中多环芳烃浓度分析,表明采样A与采样点C点浓度远远大于其他两种下垫面,分析其原因主要是因为A点屋面受屋面材料和管道材料影响,而C点为车流量大受人类活动影响明显的道路下垫面,多环芳烃浓度较高,由此可以看出多环芳烃很重要的一个来源就是交通污染。对于汇水面积较大的路面B点C点,表现的初期冲刷效应比较明显,而A点屋面初期冲刷效应较弱,草地作为特殊下垫面并无表现出初期冲刷效应。地表径流中多环芳烃的分布多以颗粒态或吸附态存在,在溶解态中多环芳烃的量较少;在溶解态中多环芳烃多以2-3环的低环多环芳烃为主,高环的几乎未检出,而在悬浮态中多以4环以上的高环多环芳烃为主。对地表径流中多环芳烃与TSS进行皮尔森相关性分析得出,各个下垫面均在0.01-0.05水平上显著性相关,因此对地表径流中悬浮物的去除,可去除大部分危害污染物。
   采用安全标准值比较法和风险商值法对雨水以及不同下垫面的径流中多环芳烃进行生态风险评价,结果显示雨水中多环芳烃浓度低于安全标准值,不存在风险。对不同下垫面的径流中多环芳烃浓度进行风险评价得出A点C点均存在较大风险,特别是高环的多环芳烃如苯并(k)荧葸、苯并(a)芘等,Q风险值都较高,存在一定的生态风险,B点主要是校内路面车流量人流量不是很多,因此也未达到风险区间,草地作为透水型下垫面,对污染物存在消减的作用,因此风险值也较低,不存在风险。地表径流中多环芳烃有两种存在形态,悬浮态虽说是固态但仍会随地表径流进入水体,对水体生态系统产生危害,对溶解态和悬浮态多环芳烃的风险评价结果显示,溶解态多环芳烃几乎不存在风险,悬浮态多环芳烃风险值较高,说明存在较大风险,对水体有生态危害的风险。

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