活性炭催化1,1,2-三氯乙烷气相脱氯化氢制备偏氯乙烯性能研究

摘要

偏氯乙烯可用于生产聚偏氯乙烯、氟氯烃替代品、医药和染料等。工业上使用1,1,2-三氯乙烷和碱生产偏氯乙烯产生大量的高盐废水，气相脱氯化氢法具有不消耗碱、无高盐废水等优点。因此，研究开发高效绿色的三氯乙烷气相脱氯化氢固体催化剂具有重要意义。
　　首先，本论文通过活性炭、氧化铝、二氧化硅的稳定性对比实验首次对气相催化1,1,2-三氯乙烷脱氯化氢合成偏氯乙烯催化剂失活机理进行了探讨，发现活性炭稳定性远高于二氧化硅和氧化铝，失活催化剂在空气中经原位高温再生处理后活性恢复，而在氮气中未恢复。结合BET、TG-MS、XRD等表征结果，得出活性炭良好的稳定性归结于其表面积碳速率低，进而推导出积碳是导致催化剂失活的主要原因。其次，提出在不同升温速率、双氰胺含量下制备出一系列的g-C3N4/AC作为催化剂，进行1,1,2-三氯乙烷气相脱氯化氢合成偏氯乙烯的催化性能研究，1,1,2-三氯乙烷转化率为32％，偏氯乙烯选择性为9.5%。这表明g-C3N4/AC催化剂具备催化三氯乙烷脱氯化氢的作用。最后，研究了g-C3N4-CsCl/AC催化剂气相催化三氯乙烷脱氯化氢合成偏氯乙烯反应性能，发现g-C3N4能够锚定CsCl促进其分散，且g-C3N4-CsCl/AC催化剂表现出较好的催化性能，1,1,2-三氯乙烷转化率为39%且30 h内未出现下降，偏氯乙烯选择性为37%。综合利用BET、EDS、FT-IR、TPD、XRD等分析手段对g-C3N4/AC、g-C3N4-CsCl/AC的理化性质进行表征，验证了其制备成功，并提出了制备g-C3N4-CsCl/AC催化剂的最优条件。

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第一章 文献综述

1.1 偏氯乙烯

1.2 偏氯乙烯的用途

1.3 偏氯乙烯的合成工艺

1.4 偏氯乙烯和聚偏氯乙烯的生产概况

1.5 偏氯乙烯和聚偏氯乙烯的市场前景

1.6 活性炭

1.7 氮化碳

1.8 选题依据及研究内容

第二章 实验部分

2.1 试剂与仪器

2.2 催化剂的制备

2.3 催化剂表征

2.4 活性评价及产物分析

第三章 催化剂失活原因的探究

3.1催化剂稳定性能评价

3.2 影响催化剂性能因素的分析

3.3 积碳形成的机理和途径推测

3.4 本章小结

第四章 g-C3N4/AC气相催化TCE合成VDC

4.1 活性炭载体的研究

4.2 g-C3N4/AC催化剂的研究

4.3 本章小结

第五章 g-C3N4-CsCl/AC气相催化TCE合成VDC

5.1 g-C3N4-CsCl/AC催化剂表征

5.2 g-C3N4-CsCl/AC催化剂的性能评价

5.3 本章小结

第六章 总结与展望

6.1 工作总结

6.2 展望

参考文献

附录

致谢