基于层状双金属氢氧化物制备的二维材料及其应用

摘要

二维材料，作为近年来的研究热点，在能源的发展和环境的保护等方面都有着非常重要的应用价值。其中，层状双金属氢氧化物（LDH）是二维材料的重要分支，其独特的二维结构和优良的理化特性赋予了它很多的特殊功能。它既有着良好的离子交换能力，又有着吸附和催化的性能，同时还保持着优良的耐热性。因此本论文基于MAl（M=Mg，Co）LDH，实现了其层间阴离子的调控，并合成了氨基酸/LDH复合材料。同时通过对MgAl LDH的剥离，制备出单层的纳米片。另外，也对基于CoAl LDH的二维材料进行了研究和探索，并用于水溶液中有机染料的高效吸附。具体的内容如下： 1）选用精氨酸作为碱源，结合共沉淀和水热的方法，制备出了高分散、尺寸均一的MgAl LDH纳米片，过程中研究了不同精氨酸的添加量和不同合成温度对材料形貌的影响。不同种类的阴离子和酸性氨基酸均插入到LDH的层间，合成出氨基酸/LDH的复合材料，提高了层间氨基酸的热稳定性。基于LDH独特的层状结构以及甲酰胺溶剂在MgAl-NO3-LDH板层间的溶胀作用，在甲酰胺的纯溶剂中剥离出了1nm以下厚度的单层LDH薄片。 2）将CoAl LDH作为核，包覆具有高粘性的聚多巴胺（PDA）壳，制备出LDH@PDA复合材料。并于惰性氛围下热处理得到了有着良好Co单质分布的复合材料，Co纳米粒子的大小约为21nm。该复合材料在形貌上完好地维持了前躯体LDH的六角形。将制备得到的复合材料置于含有罗丹明B（RB）染料的水溶液，对RB染料最大的吸附能力达到172.41mg/g，吸附速率达到17.21mg/g·min，染料的脱除率达到99.8%，高于很多文献的报道值。并且在五次脱附循环后，其对RB的脱除效率依然维持在92%以上。 3）利用CoAl LDH作为硬模板，实现了PDA在LDH表面的均匀粘附。经后续较低温度的煅烧和酸处理过程，合成出六角形的二维中空碳盒子，并通过一系列的表征手段证明了中空结构的存在。由此获得的碳材料，因其特殊结构，有望在多个领域得到广泛应用，并为非层状二维纳米材料的合成提供了硬模板。 4）利用LDH和SiO2小球两者间的氢键以及静电作用，合成出LDH@SiO2的复合材料。在此基础上，实现了聚多巴胺的均匀涂覆，制备了LDH@SiO2@PDA复合材料。通过后续LDH和SiO2的去除，为二维介孔碳纳米片的制备奠定良好的工作基础。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 二维材料概述

1.2 LDHs材料简介

1.2.1 LDHs的结构

1.2.2 LDHs的物理化学性质

1.2.3 LDHs的制备方法

1.2.4 氨基酸插层的LDHs研究

1.2.5 LDHs的剥离

1.2.6 基于LDHs的复合材料及其应用

1.3 聚多巴胺简介

1.3.1 聚多巴胺的性质

1.3.2 聚多巴胺的制备

1.3.3 聚多巴胺的聚合机理

1.3.4 基于聚多巴胺的复合材料

1.4 本课题的研究内容

1.5 本课题的研究目的及意义

第2章氨基酸辅助合成MgAl LDH及其层间阴离子的调控

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验原料

2.2.2 实验仪器

2.2.3氨基酸辅助合成的MgAl LDH

2.2.4 Glu-LDH的制备

2.2.5 Asp-LDH的制备

2.2.6 MgAl-NO3-LDH的剥离

2.3 表征手段及测试方法

（1）扫描电子显微镜表征（SEM）

（2）X射线衍射表征（XRD）

（3）傅立叶变换红外（FT-IR）

（4）原子力显微镜（AFM）

（5）热重-差热分析仪（TG-DTA）

2.4 结果与讨论

2.4.1氨基酸辅助合成的MgAl LDH的表征和分析

2.4.2 L-谷氨酸插层LDH的表征和分析

2.4.3 L-天冬氨酸插层LDH的表征和分析

2.4.4 MgAl-NO3-LDH的剥离

2.5 本章小结

第3章基于CoAl LDH制备的磁性介孔纳米片及其吸附性能的评价

3.1引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.2.3 CoAl LDH的制备

3.2.4 LDH@PDA复合材料的制备

3.2.5 Co/CoAl2O4/C磁性纳米片的合成

3.2.6对水溶液中罗丹明B染料吸附性能的评价

3.3 表征手段及测试方法

（1）扫描电子显微镜表征（SEM）

（2）X 射线衍射表征（XRD）

（3）傅立叶变换红外（FT-IR）

（4）原子力显微镜（AFM）

（5）透射显微镜表征（TEM）

（6）比表面-孔径表征（BET）

（7）振动样品磁强计（VSM）

（8）激光拉曼光谱（Raman）

（9）X 射线光电子能谱（XPS）

3.4 结果与讨论

3.4.1 CoAl LDH纳米片的结构与形貌分析

3.4.2 LDH@PDA复合材料的结构与形貌分析

3.4.3 Co/CoAl2O4/C磁性纳米片结构与形貌分析

3.4.4 吸附性能的分析与讨论

3.5 实验小结

第4章 基于CoAl LDH模板合成中空的碳纳米盒子

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验试剂

4.2.2 实验仪器

4.2.3 LDH@PDA的合成

4.2.4 二维中空碳纳米盒子（HCNs）的制备

4.2.5 LDH@SiO2复合材料的制备

4.2.6 LDH@SiO2@PDA复合材料的制备

4.3 表征手段及测试方法

（1）扫描电子显微镜表征（SEM）

（2）X 射线衍射表征（XRD）

（3）傅立叶变换红外（FT-IR）

（4）透射显微镜表征（TEM）

（5）激光拉曼光谱（Raman）

4.4 结果讨论与分析

4.4.1 LDH@PDA复合材料的表征与分析

4.4.2 二维HCNs复合材料的表征与分析

4.4.3 LDH@SiO2复合材料的表征与分析

4.4.4 LDH@SiO2@PDA复合材料的表征与分析

4.5 本章小结

第5章 结论和展望

5.1 结论

5.2 展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢