强关联锰氧化物体系的低温反常输运与自旋相关散射研究

摘要

在强关联钙钛矿结构锰氧化物体系中，由于电荷、轨道、自旋自由度之间的相互耦合和高的自旋极化特征，使得该体系表现出诸多奇异的物理性质和丰富的物理内涵，涉及到强关联和多体系统、金属-绝缘(M-I)转变等一系列凝聚态物理的基本问题。在这一研究领域中，对材料低温输运性质的研究是诸多研究者关注的焦点之一，这是因为在低温下热扰动对材料各种物理特性的影响减小，低温下的输运性质能够直接地反映材料的本征物理行为。最近，人们在庞磁电阻(colossal Magnetoresistance，CMR)锰氧化物体系中观测到了存在于低温下的金属-半导体(M-SC)，转变，它类似于Kondo效应所描述的低温电阻最小现象。这一低温反常行为的发现引起了人们的极大兴趣，成为近来锰氧化物体系的研究热点之一。然而，到目前为止，对这一低温反常输运行为物理机制的认识尚不明朗，大量亟待解决的问题需要实验上和理论上进～步的深入研究和探索。本文选取具有最佳磁耦合的La<,2/3>(Ca,Sr)<,1/3>MnO<,3>和具有典型自旋玻璃行为的(La<,1-x>Y<,x)<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>以及具有c轴择优取向的La<,2/3>(Ca，Sr)<,1/3>MnO<,3>外延薄膜为具体研究对象，利用电、磁和热输运测量，结合X衍射和电子显微镜结构分析等实验手段，对锰氧化物体系的低温反常输运行为进行了系统研究。全文共分六章，主要内容为： 第一章综述了强关联锰氧化物低温输运特性的研究进展和相关的理论模型，给出了本论文研究工作的目的、意义和主要研究内容。 第二章阐述了实验样品的制备方法、结构表征、物性测量的方法和基本原理，主要包括电、磁输运性质和比热性质测量等。 第三章研究了具有典型自旋玻璃特征的(La<,1-x>Y<,x>)<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>体系的低温反常输运行为及其与自旋玻璃相的关联。该系列实验样品的典型特征为：随着Y对La位替代含量的增加，体系无序度上升逐渐表现出自旋玻璃行为，对应于体系低温区出现的类Kondo反常M-SC转变行为变得更加明显，而且出现电阻最小对应的M-SC转变温度T<,min>向高温区移动。体系的自旋无序性强烈地影响体系的电磁特性，特别是存在于低温区的类Kondo反常M-SC转变行为，这种反常输运行为还受到外加磁场的调制。为了解释低温下的这种类Kondo电阻异常上升行为，我们以自旋散射为基础，同时考虑到强关联体系中电子-电子(e-e)之间的关联特性对低温电导的修正和电．声子(e-p)相互作用，对实验数据进行了数值拟合。结果表明，多晶样品中的低温反常输运行为可以从自旋无序散射、存在于纳米/微米尺度下的反铁磁团簇、e-e相互作用、电子之间的强关联效应、以及锰氧化物体系的反铁磁背景等方面给予解释。同时，未掺杂样品中出现的类Kondo低温输运异常行为说明了锰氧化物体系多晶样品中本征磁不均匀性和自旋无序的存在。本工作首次给出了在铁磁金属锰氧化物体系中存在类Kondo散射的直接证据，证明了Kondo反常行为不仅仅存在于传统的稀磁合金中，而且也存在于包含有自旋无序团簇的导电铁磁金属化合物中。这种低温反常M-SC转变可能反映了锰氧化物强关联电子系统的普遍特征，对强关联CMR锰氧化物体系物理机制的理解具有重要作用。第四章的研究主要是基于在最佳替代磁耦合体系La<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>中出现的低温M-SC转变行为。为澄清锰氧化物体系多晶样品中本征不均匀性和自旋无序的存在，考虑到外加磁场在研究自旋特性方面的重要作用，我们在0-30 K范围内，对La<,2/3>Ca<,1/3>MnO<,3>中出现的电阻最小现象对磁场的依赖关系进行了系统研究。结合比热测量，考虑到e-e关联作用与自旋无序对传导电子散射进而对低温电阻的贡献，在0-8.0 T的外加磁场范围内，对实验数据进行了理论拟合和分析。结果表明，在低场和高场下这种低温反常输运具有不同的物理机制。在低场下(H≤1.0T)，可利用e-e关联作用与自旋无序对传导电子的散射对低温的电阻率数据进行很好的拟合。而且随着磁场的增加，低温电阻上升行为被很强的抑制，表现了传导电子隧穿效应的增加使得低温电阻减小。在高场下(H>1.0 T)，磁场的增加对低温电阻上升行为的抑制变得异常缓慢，理论拟合表明，高场下对数据的拟合可忽略lnT项即自旋无序散射效应，低温电阻与温度的二分之一次方呈线性关系，即表现出了在三维无序系统中增强的e-e关联相互作用特征，这一点也从比热测量结果得到了进一步的证明。同时，低场下磁场对电阻最小行为强的抑制和高场下的异常缓慢变化表明了存在于体系中的自旋无序散射，包括自旋极化和晶界隧穿效应，它们是多晶样品所固有的本征磁不均匀特性，也是引起低温下电阻率异常上升的主要原因。低温下反常M-SC转变反映了存在于多晶锰氧化物体系中的类Kondo自旋无序散射，e-e相互作用的存在反映了锰氧化物体系电子之间的强关联相互作用特征，为锰氧化物体系的普遍特征之一。第五章为了澄清存在于锰氧化物体系的本征磁不均匀性与低温反常输运行为之间的关联，克服多晶样品的局限，本章初步研究了c轴取向的最佳替代La<,2/3>Sr<,1/3>MnO<,3>外延薄膜的低温电、磁输运特性并与多晶样品进行了比较。实验样品通过脉冲激光沉积技术生长。与多晶样品相比较，高质量的单晶薄膜更能反映出材料的一些本质特征。薄膜与体材料不但在结构上有所不同，实验结果表明它们的电、磁输运特性也有很大的差别。外延薄膜在不同的外加磁场下仍然存在低温电阻异常上升现象，但与多晶样品相比，薄膜中的T<,min>要低很多，而且外加磁场对薄膜低温下的反常输运影响也不明显。磁性测量表明薄膜样品中晶界效应对材料电输运性质的影响基本消失，导致薄膜中的T<,min>比多晶中要低很多，但薄膜的本征弱磁无序性却对其低温下的电阻率异常产生一定的影响。对实验数据分析的结果表明在薄膜中出现的低温电阻最小现象是由e-e之间的关联效应和薄膜的本征弱磁无序性所造成，这与前文对多晶样品的研究结论相一致。 第六章对本论文工作给予了总结，并对目前低温反常输运机理研究的发展进行了讨论和展望。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 综述

§1.1引言

§1.2锰氧化物中的低温反常输运行为

§1.2.1锰氧化物中的低温输运反常现象

§1.2.2近藤类比—稀磁合金中的低温电阻最小现象

§1.2.3强关联锰氧化物低温输运异常的机理研究

§1.3本文工作的目的和意义

参考文献

第二章 实验原理与方法

§2.1样品的制备

§2.1.1多晶样品的制备-固相反应法

§2.1.2薄膜样品的制备-脉冲激光沉积法

§2.2结构分析与表征

§2.2.1 X-射线衍射结构分析

§2.2.2扫描电子显微镜分析

§2.3物性测量的原理和方法

§2.3.1电输运测量

§2.3.2磁性测量-ACMS和VSM

§2.3.3比热测量

参考文献

第三章锰氧化物中的类近藤输运行为及其与自旋玻璃相的关联

§3.1引言

§3.2 (LA1-xYx)2/3CA1/3MNO3体系的低温反常输运行为

§3.3实验数值的拟合与理论分析

§3.4低温反常输运与自旋玻璃相的关联

§3.5小结

参考文献

第四章最佳磁耦合La2/3Ca1/3MnO3的低温输运反常与本征不均匀性研究

§4.1引言

§4.2磁场对LA2/3CA1/3MNO3低温输运行为的影响

§4.2.1样品表征

§4.2.2低温电阻对磁场依赖关系的实验结果

§4.2.3理论拟合

§4.3低温比热与电子—电子相互作用

§4.4晶界效应和畴壁运动机制

§4.5 LA2/3SR1/3MNO3多晶体中的低温反常输运行为

§4.6小结

参考文献

第五章La2/3(Sr,Ca)1/3MnO3外延薄膜中的低温反常输运研究

§5.1引言

§5.2薄膜的制备与表征

§5.3外延膜的低温输运测量的实验结果

§5.4小结

参考文献

第六章结论与展望

§6.1主要结论

§6.2问题和展望

攻读硕士学位期间完成的论文目录

致谢