氨基化制备3，5-二甲基苯胺的研究

摘要

本文分析了3,5-二甲基苯酚气固相氨基化制3,5-二甲基苯胺的国内外研究现状，自行组装了一套气固相积分反应装置，开发出以3,5-二甲基苯酚、氨气为原料，气固相氨基化合成3,5-二甲基苯胺的新工艺路线，筛选出了该反应体系的催化剂。考察了负载型催化剂的制备方法，探讨了反应温度、反应压力、反应时间等工艺条件对气固相反应过程的影响，结合实验结果和文献论证了氧化铝氨基化的催化反应机理。 在催化剂的筛选过程中，首先对主催化剂、助催化剂进行了筛选，接着考察了催化剂制备条件对反应的影响，得出最佳催化剂为：γ-Al<,2>O<,3>为主催化剂、Fe203为助催化剂，浸渍液浓度0.017mol/L、焙烧温度550℃，焙烧时间5hr。 在工艺条件对催化剂活性影响的考察中，分别研究了溶剂选择、反应温度、反应压力、反应时间的对催化剂活性的影响，筛选出活性最佳工艺条件为：反应温度430℃，压力0.6MPa，反应时间1hr，在最佳反应条件下3,5-二甲基苯酚转化率大于97.67％，3,5-二甲基苯胺收率大于92.88％ 在催化机理的研究中，通过试验研究和分析提出该反应的催化机理：NH<,3>与氧化铝催化剂表面上的晶格O<'2->作用产生NH<'-><'2>，NH<'-><'2>作为亲核试剂与3,5-二甲基苯酚发生双分子亲核取代反应生成3,5-二甲基苯胺。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1 3,5-二甲基苯胺的研究意义

1.2 3,5-二甲基苯胺的研究现状

1.2.1 2,4-二甲基苯胺重氮化法

1.2.2 2,4-二甲基苯胺转位法

1.2.3间二甲苯法

1.2.4均三甲苯法

1.2.5 3,5-二甲基-1-环己酮法和3,5-二甲基-2-环己烯-1-酮法

1.2.6 3,5-二甲基环己肟法

1.2.7 3,5-二甲基苯酚法

1.3本文主要工作

1.4本文创新之处

第二章氨基化反应机理

2.1芳环取代反应机理

2.2氧化铝简介

2.2.1氧化铝对氨的吸附特性

2.2.2氧化铝对水的脱附

2.3催化剂的制备基础

2.3.1浸渍

2.3.2干燥

2.3.3焙烧和活化过程

第三章仪器设备的组装

3.1流程设计

3.2设备及仪表控制设计

3.2.1原料部分的控制设计

3.2.2反应器

3.2.3压力指标

3.2.4产品收集

第四章实验部分

4.1实验药品与装置

4.1.1实验药品

4.1.2实验装置

4.2实验步骤

4.3产物分析

4.4催化剂的表征

第五章催化剂筛选及制备方法考察

5.1主催化剂的选择

5.2助催化剂的选择

5.3 Fe2O3含量对催化性能的影响

5.4催化剂制备方法的考察

5.5催化剂的扩孔试验处理

5.6 小结

第六章工艺条件对催化剂活性的影响

6.1溶剂筛选

6.2反应温度的影响

6.3反应压力的影响

6.4催化剂老化时间的影响

6.5氨基化反应机理探讨

6.6小结

第七章量子计算

7.1 CASTEP的计算方法

7.2 CASTEP的计算与讨论

参考文献

附录

致谢