钛硅复合氧化物光催化剂的制备及光催化性能研究

摘要

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2、钛硅复合氧化物、Fe掺杂钛硅复合氧化物及Ho掺杂钛硅复合氧化物，对样品进行了TG-DTA、XRD、DRS、FTIR等分析，并以活性炭纤维(ACF)为载体，制备了负载有钛硅复合氧化物薄膜的复合光催化材料。以染料分子为模拟污染物，考察了样品的光催化性能。 自制的钛硅复合氧化物经高温煅烧得到的粉末晶体为单一的锐钛矿相，晶粒尺寸较相同煅烧温度下的纯TiO2小，紫外光下降解效果较好。硅的引入阻碍了复合氧化物样品中TiO2由锐钛矿相向金红石相的转变，抑制了样品晶粒的增长，细化了样品晶粒尺寸，引起了样品中TiO2品格的畸变，DRS谱图表明硅的引入使样品吸收带边发生了不同程度的蓝移。钛硅复合氧化物中硅的最佳添加量为20％，最佳煅烧温度为900℃。 Fe掺杂钛硅复合氧化物体系与Ho掺杂体系的最佳掺杂量分别为n(Fe)：n(Si)：n(TiO2)=0.05％：20％：1和n(Ho)：n(Si)：n(TiO2)=0.05％：20％：1，最佳煅烧温度均为900℃，此条件下制备的掺杂钛硅复合氧化物的光催化活性优于纯TiO2和钛硅复合氧化物。Fe掺杂与Ho掺杂均能细化样品晶粒，影响样品中TiO2晶型由锐钛矿相向金红石相的转变；两种金属离子掺杂后使得钛硅复合氧化物在紫外光区和可见光区的光吸收均有变化。 负载体系中，钛硅复合氧化物以薄膜形式包覆在ACF的表面，在ACF条带状沟槽处的薄膜易开裂。在紫外光下，由于吸附和光催化的双重作用，可使有机污染物快速降解。负载体系由于自身孔结构的因素，可对目标分子的光催化降解性能产生影响，目标污染物的分子尺寸与负载体系孔径相匹配时，可被迅速地吸附进入材料的微孔内部，目标污染物的分子尺寸大于负载体系孔径时，会产生孔屏蔽效应，影响其光催化降解性能。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章前言

1.1 引言

1.2 TiO2光催化的基本原理

1.2.1 半导体光激发

1.2.2半导体的能带位置

1.2.3 TiO2光催化原理

1.3 TiO2光催化剂活性的影响因素

1.3.1光催化剂晶型的影响

1.3.2光催化剂粒径与比表面积的影响

1.3.3反应液PH值的影响

1.3.4有机物初始浓度的影响

1.3.5外加催化剂的影响

1.4提高TiO2光催化活性的途径

1.4.1贵金属沉积

1.4.2离子掺杂

1.4.3半导体复合

1.4.4钛硅复合氧化物

1.4.5表面光敏化

1.4.6增强催化剂TiO2表面的酸性

1.4.7协同催化降解

1.5 TiO2光催化剂的固定化

1.5.1TiO2固定化过程中的载体的选择及固定化方法

1.5.2炭基材料的基本特征

1.6纳米光催化材料的应用前景展望

1.6.1有机污染废水处理

1.6.2无机污染物的处理

1.6.3空气净化

1.6.4抗菌

1.7本课题研究内容与研究思路

第二章钛硅复合氧化物的制备与光催化性能

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 实验药品及仪器设备

2.2.2钛硅复合氧化物的制备

2.2.3样品的分析表征

2.2.4样品的晶粒尺寸和晶胞参数计算

2.2.5样品光催化活性的测定

2.3结果与讨论

2.3.1 热重和差热分析(TG-DTA)

2.3.2 X射线衍射分析(XRD)

2.3.3氮吸附测试(BET)

2.3.4红外光谱分析(IR)

2.3.5紫外-可见漫反射光谱分析(DRS)

2.3.6光催化性能测试结果

2.3.7添加硅提高样品光催化性能机制

2.4 结论

第三章过渡金属离子掺杂钛硅复合氧化物及其光催化性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 实验药品

3.2.2过渡金属掺杂钛硅复合氧化物的制备

3.2.3过渡金属掺杂钛硅复合氧化物的表征

3.2.4光催化性能

3.3结果与讨论

3.3.1 光催化活性测试

3.3.2 X射线衍射分析(XRD)

3.3.3氮吸附测试(BET)

3.3.4紫外-可见漫反射分析(DRS)

3.3.5红外光谱分析(IR)

3.3.6 Fe掺杂对钛硅复合氧化物光催化性能影响的讨论

3.4小结

第四章稀土金属离子掺杂钛硅复合氧化物及其光催化性能

4.1 引言

4.2 实验部分

4.2.1 实验药品

4.2.2稀土金属离子掺杂钛硅复合氧化物的制备

4.2.3稀土金属离子掺杂钛硅复合氧化物的表征

4.2.4光催化性能

4.3实验结果与讨论

4.3.1光催化性能测试

4.3.2 X射线衍射分析(XRD)

4.3.3氮吸附测试(BET)

4.3.4紫外-可见漫反射光谱分析(DRS)

4.3.5红外光谱分析(IR)

4.3.6 Ho掺杂影响钛硅复合氧化物光催化活性的原因探讨

4.4 结论

第五章ACF负载钛硅复合氧化物的制备及光催化性能

5.1 引言

5.2 实验部分

5.2.1实验药品及仪器设备

5.2.2 ACF负载钛硅复合氧化物薄膜的制备

5.2.3 ACF负载钛硅复合氧化物的分析表征

5.2.4 ACF负载钛硅复合氧化物光催化活性测定

5.3结果与讨论

5.3.1 X射线衍射分析(XRD)

5.3.2红外光谱分析(IR)

5.3.3 ACF负载钛硅复合氧化物的表面形貌分析

5.3.4氮吸附等温线及孔径分布分析

5.3.5 ACF负载钛硅复合氧化物薄膜对染料分子的去除行为

5.3.6两种不同分子降解过程中吸附对光催化行为影响的比较

5.4 小结

第六章结论

6.1 结论

6.2不足与建议

参考文献

攻读硕士学位期间取得的学术成果

致谢