丙酮-水团簇多光子电离质谱研究

摘要

团簇研究处于多学科交叉领域，是物理学、化学以及生物学的交叉点。分子团簇一般通过VanderWaals力弱结合或氢键结合的形式产生，通过氢键作用形成的团簇在许多化学和生物过程中具有重要意义。本论文主要研究了不同激光作用下丙酮与水形成氢键团簇的情况。 论文中，首先借助超声分子束技术获得丙酮-水团簇，然后用355nm、532nm等不同波长的纳秒激光进行照射，使丙酮-水团簇在激光的作用下电离成为带电的离子碎片，同时利用飞行时间质谱仪对碎片进行检测，获得丙酮-水团簇的多光子电离质谱信号。并借助Gaussian98程序，利用从头算的方法对团簇构型、能量和电荷分布做了相关分析。 论文的创新点和主要结论如下：1.首次在超声膨胀条件下观测到355nm和532nm激光波长作用下丙酮-水团簇多光子电离质谱信号，在355nm激光下测到三个系列的质子化丙酮水团簇信号，可以归纳为(CH3COCH3)n(H2O)n-2H+，(CH3COCH3)n(H2O)n-1H+and(CH3COCH3)n(H2O)nH+。532nm激光下只测到非质子化的丙酮水团簇信号(CH3COCH3-H2O+)。经理论分析认为质子化信号主要是团簇离子的解离产物，非质子化信号则是中性团簇吸收光子后的垂直电离产物。 2.相同实验条件下，分别检测了在355nm激光作用下甲醛、丙酮以及丁酮的多光子电离质谱信号。实验结果表明只有丙酮在此波长处可与水形成质子化团簇。 3.结合Gaussian98程序，主要利用从头算方法和密度泛函方法研究了氢键团簇的相关参数，如分子构型、电离势、解离能等。 4.利用染料激光器结合飞行时间质谱仪首次在233-243nm波段给出了甲胺二聚体的多光子电离-解离产物信号。

目录

文摘

英文文摘

第一章 引言

第二章 超声分子束技术和多光子电离质谱原理

第三章 Gaussian98程序简介

第四章 丙酮水团簇多光子电离质谱及形成机理研究

第五章 355nm激光波长下甲醛、丁酮多光子电离质谱信号分析

第六章 233-243nm激光作用下甲胺二聚体光解机理分析

全文总结

参考文献

硕士期间已完成论文

致谢