Fe2O3/CaFe2O4复合光催化剂的制备及其对甲基橙和苯酚的光催化降解性能研究

摘要

随着社会的发展，环境污染问题已经成为人们关注的焦点问题，其中水污染尤为突出。在这个能源紧缺的大环境下，光催化技术作为一种绿色、环保、低能耗的高级氧化技术有着广泛的应用前景。以纳米TiO2、Fe2O3为代表的n型光催化剂在水中有机物降解领域取得了不错的进展，但是在降解效率方面还是无法满足人们的需求，近几年研究者在传统催化剂的改性上做了很多的研究，并取得了突破性进展。本文在传统的n型Fe2O3上进行改性，与p型CaFe2O4进行复合，得到具有p-n异质效应的复合光催化剂，进而提高光催化性能，并通过对甲基橙和苯酚的降解验证复合光催化剂的催化效果。 采用两步法制备n-Fe2O3/p-CaFe2O4复合光催化剂，首先采用水热法，以十二烷基硫酸钠为添加剂，制备Fe2O3微粒;然后采用共沉淀法，在Fe2O3表面生成CaFe2O4，最终得到复合催化剂。采用SEM、XRD、FTIR、DSC和TGA等手段对产物进行分析，可以确定产物为Fe2O3/CaFe2O4粒子，并且产物很纯净。同时还用硅藻土负载复合光催化剂，初步考查其对光催化性能的影响。 采用Fe2O3/CaFe2O4/H2O2体系对100mL，50mg/L的甲基橙溶液（模拟染料废水）进行光催化降解，探讨了复合催化剂的配比、加入量、pH值、H2O2的量以及甲基橙溶液的初始浓度对降解效率的影响，研究结果表明:当pH=6.5，复合催化剂的比例为1∶1.25，加入量为10mg，H2O2的量为30μL时有理想的降解效率，在高压汞灯照射60min时，降解效率已经接近99％。实际上，随着H2O2的量的增加，降解速率仍会增加，但考虑到增加的幅度和试剂应用效果，选择H2O2的量为30μL最佳。通过HPLC和MS技术，对甲基橙降解中间产物以及甲基橙降解机理进行探讨，得知甲基橙降解的中间产物主要有:C14H16N3O3S-;C6H7O4S-;C8H11N3;C6H6O2;C4H4O4等。根据甲基橙的结构，推断出上述分子式可能对应的结构，进而设计出合理的降解机理。 采用Fe2O3/CaFe2O4/H2O2体系对100mL，100mg/L的苯酚溶液（模拟酚类废水）进行光催化降解机理研究，采用HPLC和标准物质，对苯酚的降解产物进行定性分析，得知苯酚的主要降解产物有:邻苯二酚;对苯二酚;苯醌;顺丁烯二酸;乙二酸等。从得到的产物中推断出合理的降解机理。

目录

声明

摘要

第1章绪论

1．1引言

1．2 p-n型复合材料的概述

1．2．1 n型氧化铁的概述

1．2．2 P型铁酸钙的概述

1．2．3复合光催化剂的研究进展

1．2．4光催化剂的固定化

1．3目标污染物

1．3．1甲基橙

1．3．2苯酚

1．4半导体光催化技术

1．4．1光催化反应机理

1．4．2光催化反应的影响因素

1．4．3光催化反应的应用

1．5本课题选题的目的、意义及主要研究内容

1．5．1本课题选题的目的和意义

1．5．2本课题的主要内容

第2章复合光催化剂的制备及表征

2．1实验试剂及仪器

2．2．2 Fe2O3／CaFe2O4复合光催化剂的制备

2．2．3硅藻土负载复合光催化剂

2．3．1 XRD测试

2．3．2 SEM测试

2．3．3 FTIR测试

2．3．4 DSC测试

2．3．5 TGA测试

2．4结果与讨论

2．4．1样品的XRD分析

2．4．2样品的SEM分析

2．4．3样品的FTIR分析

2．4．4样品的DSC分析

2．4．5样品的TGA分析

2．5小结

第3章光催化降解甲基橙的研究

3．1实验试剂及仪器

3．1．1实验试剂

3．1．2实验仪器及表征方法

3．2实验过程

3．3结果与讨论

3．3．1标准曲线的建立

3．3．2复合光催化剂不同质量比对光催化降解效率的影响

3．3．3复合光催化剂的量对光催化降解效率的影响

3．3．4 H2O2的量对光催化降解效率的影响

3．3．5 pH值对光催化降解效率的影响

3．3．6甲基橙初始浓度对光催化降解效率的影响

3．3．7负载前后光催化降解效率对比

3．3．8甲基橙及其降解产物的液相分析

3．3．9甲基橙降解机理初步探索

3．4小结

第4章光催化降解苯酚的机理探讨

4．1实验部分

4．1．1实验试剂

4．1．2实验仪器及表征方法

4．1．3实验方法

4．2结果与讨论

4．2．1苯酚及其降解产物的液相分析

4．2．2苯酚降解机理初步探索

4．3小结

第5章结论

参考文献

致谢